超声波—空气体系对溶液中五氯酚的降解特性及机理研究

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1、学校代码10530学号201230151520分类号X703密级硕士学位论文超声波-空气体系对溶液中五氯酚的降解特性及机理研究学位申请人孙仁超指导教师田凯勋副教授学院名称化工学院学科专业环境科学与工程研究方向废水处理新技术二零一五年六月六日湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果。除了文中特别加Ｗ标注引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集。体，均已在文中明确方式标明本人完全意识到本声明的法律后

2、果由本人承担。＾作者签名日期：办皮年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查陶和借阅。本人授权湘潭大学可Ｗ将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库。进行检索，可Ｗ采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文渉密论文按学校规定处理。＾Ｄｆ作者签名日期：年月日。导师签名：日期：月／日廣余＾＞１种备Ｉ户ResearchontheDegrdationCharacteristics

3、andMechanismofPentachlorophenolinSolutionsbyUltrasonic-AirSystemCandidateSunRenchaoSupervisorAssociateProfessorTianKaixunCollegeCollegeofChemicalEngineeringProgramEnvironmentalScience＆EngineeringSpecializationNewTechnologyofWaterTreatmentDegreeMasterofEngineeringUniversi

4、tyXiangtanUniversityDateJun6th,2015超声波-空气体系对溶液中五氯酚的降解研究摘要本文利用超声波-空气（US-Air）体系对溶液中五氯酚（PCP）进行处理，研究了空气吹脱对PCP的影响以及初始pH、温度、反应物初始浓度、空气流量及反应时间对US-Air体系的影响，对pH的影响进行了重点分析；分别探讨了不同金属离子：Fe2+、Cu2+、Al3+、Zn2+、Mg2+，金属氧化物：Fe3O4、CuO、MnO2、TiO2，氧化剂：H2O2、K2S2O8、KIO3、NaClO、KMnO4，四氯化碳和钠盐：NaCl、

5、Na2CO3、NaHCO3对US-Air体系的强化作用；对US-Air体系的降解机理进行了研究，利用IC、FTIR和GC-MS等手段对PCP降解的中间产物进行了定性分析，对US-Air体系中PCP的降解途径进行了探索。研究结果表明：温度与空气流量对空气吹脱PCP基本无影响，在弱酸性及碱性条件下，空气对PCP基本无吹脱作用；体系pH随反应的进行逐渐减小；当初始pH=5时，最优的曝气量为25mL/min，低温、低反应物浓度有利于反应的进行。强化研究表明，金属离子除Mg2+外均对US-Air体系表现出促进作用，依次为：Fe2+＞Cu2+＞Al

6、3+＞Zn2+＞空白＞Mg2+，当Fe2+浓度为50μM时，促进效果最强。金属氧化物对不适宜作为促进剂。氧化剂对US-Air体系的促进强度依次为：H2O2＞K2S2O8＞KIO3＞NaClO。KIO3对US-Air体系存在着抑制和促进两方面的影响，NaClO对体系的促进作用不明显，均不适合用来强化US-Air体系。KMnO4虽能高效降解PCP，但不能促进US-Air体系对PCP的降解，两者之间不存在协同作用，不推荐选择KMnO4来强化US-Air体系。CCl4投加量为1mM时，PCP去除率可达到95.48%，是一种良好的US-Air体系

7、强化剂。NaCl对体系基本无影响，Na2CO3和NaHCO3在弱酸性条件下对体系有较大的抑制作用，强碱性条件下表现出促进作用，且Na2CO3的促进作用强于NaHCO3。动力学分析表明US-Air及其强化体系对PCP的降解符合一级反应动力学特征，各强化体系速率常数大小依次为：CCl2+2+4＞Fe＞H2O2＞K2S2O8。选择Fe进行进一步的研究，空气能明显促进超声体系中H2+2+2O2的产生，加入Fe后，Fe与US-Air体系中生成的H2O2发生芬顿反应，形成·OH，导致体系内H2O2量显著减少，·OH含量增加。US-Air体系对PCP

8、的降解以自由基氧化为主，H2O2氧化为辅。PCP在降解时氯原子以Cl-和氯代化合物的形式存在，并且有甲酸、乙酸、丁二酸、草酸等小分子羧酸产生。US-Air对PCP的降解主要有两个途径：（1）PCP→四氯氢醌