负载型钙钛矿催化氧化no性能及其抗硫机理研究

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1、学校代码10530学号201230151529分类号X701密级硕士学位论文负载型钙钛矿催化氧化NO性能及其抗硫机理研究学位申请人赵威指导教师黄妍副教授学院名称化工学院学科专业环境科学与工程研究方向大气污染控制新技术二零一五年六月五日湘潭大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在导师的指导下独立进行研究所取得的研究成果，本论文不包含任。除了文中特别加Ｗ标注引用的内容外何其它个人或集体己经发表或撰写的成果作品。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中ｙＡ明确方式标明。本人完全意识到本声明的

2、法律后果由本人承担。作者签名：日期：王年＾月日斌学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权湘潭大学可将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可从采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。涉密论文按学校规定处理。作者签名：日期；ｗｙ年＾月Ｗ日〇：日期：》／＾年日导师签名梦＾＾月／Researchoncatalyticoxidation

3、ofNOandmechanismofsulfurresistanceoversupported-perovskitesCandidateZhaoWeiSupervisorAssociateProfessorHuangYanCollegeCollegeofChemicalEngineeringProgramEnvironmentalEngineeringSpecializationNewTechnologyofAirPollutionTreatmentDegreeMasterofEnvironmentalEngineeringUn

4、iversityXiangtanUniversitythDateJun5，2015摘要由于具有经济性和环保性，稀燃发动机正逐步成为发动机的主流技术。但稀燃发动机尾气中存在过量O2，传统三效催化剂无法在此条件下顺利还原NOx，导致尾气中NOx超标排放。氮氧化物储存还原技术（NSR）因操作方便，还原剂需求量小等优点成为最具前景的稀燃NOx控制技术。现今NSR催化剂以Pt、Pd、Rh等贵金属为活性组分，价格高昂。钙钛矿作为一类廉价金属化合物，具有良好NSR催化性能。但钙钛矿型氧化物比表面积小，在含SO2气氛下易失活。探究钙钛矿型催化剂

5、的硫失活机理，寻求适宜的改性途径，提高钙钛矿型催化剂的抗硫毒化性能是研制此类非贵金属高效NSR催化剂要解决的关键问题。本论文首先通过含硫气氛下的活性测试，结合各表征手段和吸附脱附实验，研究了NO催化氧化反应中，La0.8Ce0.2CoO3钙钛矿的硫中毒原因与添加载体CeO2对其抗硫性能的影响及其机制。结果表明La0.8Ce0.2CoO3的中毒主要是由于含硫气氛下催化剂物理化学性质的破坏和稳定硫酸盐的形成。而CeO2载体的加入能作为SO2的优先捕获单元，减缓活性组分的中毒，同时在NSR反应温度下，CeO2与SO2会发生氧化还原反应

6、，促进更多氧空位的产生，从而提高催化剂在含硫气氛下的活性。随后论文研究了负载型La1-xCexCoO3/CeO2（x=0,0.1,0.2,0.3）催化剂中不同Ce掺杂量对催化剂抗硫性能的影响及其机制。结果表明高Ce掺杂（x=0.2,0.3）具良好的抗硫性能，而低Ce掺杂（x=0,0.1）抗硫性能差。经各表征手段和吸附脱附实验表明该系列催化剂的中毒主要是含硫气氛下理化性质的改变和SO2对NO2生成的影响。含硫气体中，Ce掺杂量的增加能提高催化剂理化性质的稳定性，同时增加NO2的生成量，提高NO转化率，从而减缓硫中毒速度。论文还研究

7、了不同介孔载体对LaCoO3钙钛矿其NO催化氧化活性的影响，其中CeO2、ZrO2和Ce1-xZrxO3能促进该体系的催化活性，介孔TiO2、SiO2则相反。载体CeO2的不同制备方法对LaCoO3/CeO2催化剂NO氧化活性影响不大，其中沉淀法制得的催化剂活性最佳，300℃NO转化率达73.6%，而溶胶凝胶法制备的催化剂低温活性较好。负载型LaCoO3/Ce1-xZrxO2中，高铈少锆的Ce0.9Zr0.1O3负载LaCoO3并于600℃焙烧得到的负载型LaCoO3/Ce0.9Zr0.1O2催化剂具有最高活性。关键词：抗硫；机

8、理；CeO2载体；Ce掺杂；NO催化氧化IAbstractLean-burnenginewasbecomingmainstreamtechnologygraduallyforitseconomicalandenvironmentalpotential.Butex