腐蚀产物crf_3对lif-naf-kf熔盐物化性质的影响研究

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1、密级:博士学位论文腐蚀产物CrF3对LiF-NaF-KF熔盐物化性质的影响研究作者姓名：阴慧琴指导教师:谢雷东研究员王文锋研究员中国科学院上海应用物理研究所学位类别:理学博士学科专业:无机化学研究所:中国科学院上海应用物理研究所2015年04月TheeffectstudyofcorrosionproductCrF3onphysico-chemicalpropertiesofLiF-NaF-KFByHuiqinYinAThesisSubmittedtoTheUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfill

2、mentoftherequirementForthedegreeofDoctorofScienceShanghaiInstituteofAppliedPhysics,ChineseAcademyofSciencesApril,2015摘要摘要2011年中国科学院上海应用物理研究所，承担并启动了中科院战略先导科技专项—钍基熔盐堆核能系统（TMSR），确定FLiNaK[46.5%LiF-11.5%NaF-42%KF(mol%)]为氟化盐固态堆（SFR）的二回路冷却剂。其准确可靠的物性不仅是热工、水力和堆芯设计的参考依据，且关系着整个反应堆的运行安全。基于此，本文

3、采用实验测量与相图计算相结合的方法，评估了反应堆主要腐蚀产物CrF3对FLiNaK熔盐热物性与堆候选结构材料相容性的影响。本文利用熔盐部特别研制的高温真空烧结炉，制备了溶解有不同质量（1000-6000ppm）CrF3的FLiNaK熔盐。探讨了反应时间、反应温度与坩埚类型对制备四元熔盐的影响规律。研究确认在静态实验条件下，制备溶解有6000ppmCrF3的FLiNaK最优条件是800℃、50hr。使用差示扫描量热仪（DSC404F3，NETZSCH）、激光闪光导热仪（LFA1000，LINSEIS）、密度综合分析仪，分别研究了6000ppmCrF3对FLiN

4、aK熔盐熔点、焓变、比热（固态与液态）、热扩散系数（固态与液态）、密度的影响。实验结论是：除了固态热扩散系数外，在实验允许误差范围内，即使FLiNaK熔盐中CrF3的含量达6000ppm，FLiNaK热物性没有发生明显变化。为了从理论上研究CrF3对FLiNaK熔盐热物性的影响，本文在CALPHAD框架下利用缔合物模型对MF-CrF3（M=Li、Na、K）体系进行优化，结合文献中LiF-NaF、LiF-KF、NaF-KF优化参数，采用Muggianu对称熔体模型直接外推，建立了LiF-NaF-KF-CrF3四元系熔盐数据库，并推算出CrF3在FLiNaK熔盐

5、中的可能溶解度。考虑到体系中Na3CrF6的生成动力学，本文计算的CrF3在FLiNaK熔盐中溶解度与ORNL报道值吻合。本文还通过热力学理论计算、扫描电镜（SEM，LECO1530VP）、上海同步辐射X射线衍射仪（XRD）、拉曼（Raman）、激光闪光导热仪（LFA）等实验手段，研究了FLiNaK、含有4000ppmCrF3的FLiNaK熔盐分别与316LNSS、Hastelloy-N与石墨的相互作用。发现在700℃、1000hr的静态实验条件下，4000ppmCrF3会加速316LNSS与Hastelloy-N合金的腐蚀，导致其表面元素Cr的失去。但在实

6、验允许误差范围内，4000ppmCrF3对石墨的影响可以忽略。本论文研究结果，为评估二回路冷却剂FLiNaK与堆候选材料的相容性提供了理论参考。关键词：熔盐堆，腐蚀产物，热物性，相图计算，堆候选材料IAbstractAbstractShanghaiInstituteofAppliedPhysicswasinvolvedintheprojectofThoriumMoltenSaltReactor,oneofthestrategicpriorityscienceandtechnologyresearchprogramsofChineseAcademyofScie

7、nces,in2011.Theaccurateandcrediblethermo-physicalpropertiesofFLiNaK(LiF-NaF-KF:46.5mol%-11.5mol%-42mol%)areveryimportantparametersfordesignofthermo-technique，hydraulicsandreactorcoreaswellassafetyofreactorbecauseithasbeenselectedascandidatecoolantofsecondaryloopformoltensaltreactor

8、(MSR).Consequently,thecomp