胺类二氧化碳吸收剂的结构及性质研究

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3、对本文的研究做出重。要贡献的个人和集体，均己在文中Ｗ明确方式标明本人完全意识到本声明的法律结果由本人承巧。作者签名．Ｌ：禾畔冻日期：Ｍｆ关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北巧化：｜；大学有关保留和使用学位论文的规定，目Ｐ：硏究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家荷关部口或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可Ｗ公布学位论文的全部或部分内容，可Ｗ允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。保密论文注释：本学位论文厲于保密范關，在年解密后适用本授权＿＿书。非保密论文注释

4、：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：Ｕ巧］；如化居带碑．牛术＾导师签名；巧日期：摘要胺类二氧化環吸收剂的结构及性质研究巧要胺水溶液法是目前最有效一、可行的大规模ＣＸ＞２捕集方法之。为实现对烟道气中Ｃ〇２的吸收分离，需要探求吸收能力高、能耗低的胺类吸收剂。本文从实验和理论两方面研究了吸收剂分子结构与吸收性能么间的构效关系。实验测定了吸收剂的Ｃ〇２溶解度、酸碱度、混合热等热力学性质，并进行了相关的热力学模拟。理论研究方面，结合统计力学积分方－程理论与密度泛函理论－Ｃ〇－，对胺水、胺２及胺：Ｎ０２相互作用开展研究。主要工作包括：

5、（１）测量了不同结构多元胺中Ｃ〇的溶解度及胺与水的混合热２，确定了分子结构与０）２溶解度及混合热之间的对应关系；利用溶解度数据估算出胺与Ｃ＆的反应热，分析了吸收剂分子内不同官能团对反应热的影响；综合考虑Ｃ化溶解度、混合热与反应热等热力学性质、吸收剂的１物性及价格－，筛选出了两种具有潜力的碳捕集吸收剂二乙３：婦Ｈ胺与３，二氨基二丙基胺，并采用酸碱滴定法测定了其酸解离常数（ｐＫａ）。（２）为得到高吸收量、低腐蚀与低能耗的吸收剂，在筛选出胺中添加了Ｎ－甲基二乙醇胺与二甘醇使其形成混合吸收剂二乙，得到稀兰胺｛＋Ｎ－＋甲基二艺醇胺水二乙＋Ｎ－＋二＋｝及｛婦Ｈ胺甲基二艺醇

6、胺甘醇水｝两类海合吸收剂，测定了两种混合吸收剂在不同浓度时的Ｃ〇２溶解度。结果表明：二乙帰Ｓ胺絕合吸收剂不但提高了溶解度，降低了反应热，而且减Ｉ北京化工大学博±学位论文－。二乙稀Ｈ胺与Ｎ小了由挥发导致的溶剂损失，降低了对设备的腐蚀性甲基二乙醇胺为３：７（摩尔比）时，综合性能最佳。（３）基于密度泛函理论构建了采用自由能泛函表述的桥函数，并将３Ｄ－ＲＩＳＭ其应用到积分方程的Ｈ维参考作用点（）模型中进行能量校正，３Ｄ－ＲＩＳＭ的自洽化定量表征了０£化及化０在不同胺分子周提高＆、Ｃ〇围的Ｈ维密度分布，确定了胺分子中不同官能团对溶剂化效应及对２。密度分布的

7、影响，从分子层面解释了溶剂化效应及构效关系根据胺分子周围＆０、〔化及Ｎ２０的密度分布，计算得到了胺分子的溶剂化自由能－Ｃ〇及Ｈｅｎｒ系数，ｙ，计算结果与实验值基本吻合表明该模型对胺吸收剂２、相互作用而形成的空间结构描述是可靠的，为设计新型高效的吸收剂改善吸收过程中的热力学与动力学性能提供了理论依据。４ｅ－ＮＲＴＬ）模ＣＸ）（）非随机双流体电解质（型为基础，构建胺与２反应体