活性炭负载纳米零价铁诱发芬顿反应降解甲基橙的研究

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1、硕士学位论文活性炭负载纳米零价铁诱发芬顿反应降解甲基橙的研究STUDYOFNANOSCALEZERO-VALENTIRONIMPREGNATEDACTIVATEDCARBONFORFENTON-MEDIATEDDEGRADATIONOFMETHYLORANGE许盛彬哈尔滨工业大学2015年12月国内图书分类号：X703.1学校代码：10213国际图书分类号：628.3密级：公开工学硕士学位论文活性炭负载纳米零价铁诱发芬顿反应降解甲基橙的研究硕士研究生：许盛彬导师：张金松教授申请学位：工学硕士学科：市政工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：2015年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学Cla

2、ssifiedIndex:X703.1U.D.C:628.3DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringSTUDYOFNANOSCALEZERO-VALENTIRONIMPREGNATEDACTIVATEDCARBONFORFENTON-MEDIATEDDEGRADATIONOFMETHYLORANGECandidate：XuShengbinSupervisor：Prof.ZhangJinsongAcademicDegreeAppliedfor：MasterDegreeinEngineeringSpeciality：MunicipalEngin

3、eeringAffiliation：ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence：December,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要非均相Fenton氧化技术具有H2O2利用率高、pH适用范围广和催化剂可再生等优势，一直是难降解有机废水领域的研究热点。随着纳米技术的发展，基于纳米零价铁（nanoscalezero-valentiron，nZVI）的非均相Fenton技术受到了广泛关注。但是nZVI的胶体性质决定了它易因团簇而降低活性，因此

4、人们开始研究nZVI的固定化和其催化性能。本研究通过对活性炭负载纳米零价铁制备非均相Fenton催化剂，建立nZVI活性炭/H2O2非均相Fenton体系，以典型的偶氮染料甲基橙为目标污染物进行研究，探讨体系处理难降解有机物的可行性和有效性。本文通过对活性炭酸碱改性、负载次数进行优选，得到优选的nZVI活性炭制备条件，并对成品进行表征；其后，考察了优选所得nZVI活性炭对甲基橙降解效能的影响因素以及强化手段，并探讨了体系的作用机制。通过研究发现，以酸洗活性炭为载体，碳热法负载一次所得nZVI活性炭的载铁量较高，载铁稳定性及循环利用效果最佳。载铁后，活性炭密度未发生明显变化，比表面积略有

5、增加。活性炭所载铁颗粒为纳米级零价铁，平均粒径为38.25nm。对甲基橙进行实验，结果表明甲基橙初始浓度为15mg/L时最佳实验条件为：初始pH为3，nZVI活性炭投加量为3g/L，过氧化氢用量为11.76mmol/L，反应210min后去除率达到93.78%。EDTA的投加可以强化非均相Fenton体系。在pH=7条件下投加100mg/LEDTA时，可使甲基橙的去除率提升10.55%。不同体系去除甲基橙的结果表明，将nZVI负载于活性炭上能显著提高甲基橙的去除效果。nZVI活性炭/H2O2体系属于非均相Fenton反应，其作用机制包括两个方面：一是活性炭的吸附作用，二是nZVI诱发的

6、Fenton氧化作用，二者协同作用，提高了单独作用的效能。活性炭对甲基橙的动态吸附过程符合Freundlich模型，其吸附行为以多层吸附为主，吸附过程符合准二级动力学方程，内扩散和膜扩散是吸附速率的控制步骤。nZVI活性炭催化分解H2O2的研究表明，H2O2浓度、nZVI活性炭投加量、初始pH均会影响分解速率，通过动力学分析可知其对于[nZVI活性炭]和[H2O2]满足二级反应动力学，速率常数k=0.2023g/(L·min)。关键词：活性炭；纳米零价铁；芬顿；效能；机制-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractWiththeadvantagesofhighutilizati

7、onrateofH2O2,wideapplicabilityofPHscopeandtherenewabilityofthecatalyst,heterogeneousFentonoxidationtechnologyisplayinganimportantroleonthedevelopmentofFentontechnology.Withthedevelopmentofnanotechnology,heterogeneousFentonte