活性炭纤维负载铜锆金属氧化物催化脱除no实验研究

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时间:2019-03-13

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1、分类号UDC密级编号专业硕士学位论文活性炭纤维负载铜锆金属氧化物催化脱除NO实验研究ExperimentalStudyofRemovalNObyActiveCarbonFibersSupportedCopperOxideandZirconiumCatalysis学位申请人:张小龙指导教师:王学涛教授合作教师:史选增高级工程师专业领域:动力工程学位类别:工程硕士2015年04月独创性声明本人声明,所呈交的论文是我个人在导师指导下完成的研究工作及取得的研究成果。据我所知,文中除了特别加以标注和致谢的地方

2、外,不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果,也不包含为获得河南科技大学或其它教育机构的其他学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名:日期:摘要摘要氮氧化物是危害大气的主要污染物之一,其排放已严重威胁着人类赖以生存的环境,并受到越来越广泛的关注。选择性催化还原(SCR)技术是脱除燃煤电厂排放烟气中NOx的应用最广、有效技术之一。近年来低温SCR技术由于具有节能减耗和运行成本低的特点正得到越来越多研究者的关注。从国内外低温SCR

3、技术的研究现状来看,该技术工业化的主要障碍是低温范围内活性不高、催化剂抗毒化性能差、反应机理不明确等问题。针对以上问题,本文使用以活性炭纤维为载体、CuO和ZrO2作为主要活性成分的催化剂,对其低温SCR脱硝性能进行了较为详细的研究。本文选用浓硝酸处理的活性炭纤维为载体,以CuO和ZrO2为活性组分,采用浸渍法制备出系列CuO/ACFN、系列ZrO2/ACFN、系列CuO-ZrO2/ACFN催化剂。考察了浓硝酸处理活性炭纤维、CuO与ZrO2单独作为活性组分、CuO与ZrO2同时作为活性组分以及氧气

4、浓度、氨氮比等反应条件对脱硝活性的影响,并通过比表面积(BET)与孔径分析、X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、热重差热分析(TG-DTA)对催化剂进行分析和结构表征,同时探讨了氧含量、氨氮比等因素对系列催化剂的影响。研究结果表明活性炭纤维经过浓2硝酸处理后,比表面积增大了24.338m/g,吸附量增大;负载CuO与ZrO2后,催化剂的比表面积随负载量的增加而降低,孔径分析可知,CuO与ZrO2的负载并未对活性炭的孔隙结构造成明显的影响,与XRD、SEM分析结果一致,CuO、ZrO2负载量低于

5、0.033CuO/ACFN、0.025ZrO2/ACFN催化剂时,均为没有明显的CuO、ZrO2特征峰的出现,活性组分均匀的分布在活性炭纤维表面。结合脱硝活性实验,系列CuO-ZrO2/ACFN催化剂相比于系列CuO/ACFN、系列ZrO2/ACFN催化剂在脱硝活性有较大的优势,3:1CuO-ZrO2/ACFN催化剂在260℃达到最大92%的脱硝效率。氧气能将NO氧化为NO2而促进脱硝反应的进行,但氧气浓度过小或过大时都不利于脱硝反应的进行,经测试氧气浓度为3%时最佳;由脱硝反应机理可知,NH3/N

6、O=1:1,氨氮比过大会导致氧气直接氧化NH3,从而降低脱硝效率,实验结果显示,NH3/NO=1时较为合理。通过本文的系统研究,开发了一种新型的CuO-ZrO2/ACFN复合氧化物低温SCR催化剂,与现有报道的SCR催化剂相比,该催化剂在低温条件下的催化活性高、成本低等优点,为低温SCR工艺实现工业化应用奠定了基础,为今后低温SCR催化剂的进一步改进提供了指导。I摘要关键词:NOx;活性炭纤维;选择性催化还原;CuO;ZrO2论文类型:研究类选题来源:国家自然科学基金项目;河南省创新人才项目(杰出青

7、年)IIABSTRACTABSTRACTNitrogenoxideisoneofthemainatmosphericpollutants,anditsemissionshasbeenaseriousthreattotheenvironmentthehumanbeingsrelyon,andhasbeenmoreandmoreattention.SelectiveCatalyticReduction(SCR)isoneofthemostwidelyusedandeffectivetechniquesf

8、ortheremovalofNOxfromthefluegasofcoal-firedpowerplantemissions.Inrecentyears,duetothelowtemperatureSCRtechnologywithlowrunningcostsandreduceenergyconsumptioncharacteristicsofbeingmoreandmoreattentionfromresearchers.FromlowtemperatureSCR

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