挥发性含氯有机废气(cvocs)氧化消除的高效催化剂研究

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1、学校代码10345研究类型基础研氣_^大變!故^种乾fSITYEORMALUNIVERZHJIANGN???V..?'..V:rT^:硕去学位论文题目:捏发巧含复有机巧气侣VOCs)氯化消除的-富效催化剂研究_与:V:业:物理化孝学种专:2M2210534级年:2012级学号:鲁鑑青研盏!一研究生:王瑜指导教肺:1日_月:0643.3答辩时间三站1_中图分类号_年HighlyEfficientCataly

2、s权forChlorinatedVolatileOrganicComoundsCVOCscombustionp()ThisthesissubmittedtoZheianNormalUniversitjgyfor化edegreeofMasterofSciencebyYuWangSupervisedbyProf-u.JiQingLKeyLaboratoryof出eMinistryofEducationforAdv

3、ancedCatalysisMaterials,InstituteofPhysicalChemistry,ZhejiangNormalUniversitJinhuaChinay,,March2015挥发性含氯有化废气(CVOCs)氧化消除的高效催化剂研究摘要一的方法催化氧化是种被广泛用于消除含氯挥发性有机废气(CVOCs。可是)目前消除含氯有机废气的催化剂面临着一些极富挑战性的问题,例如起燃温度高。常见催化剂主要为A1基和、易中毒、有毒副产

4、物的生成W及使用寿命短等Cr基催化剂,原因在于Al2〇3的表面酸性和CrOx的良好氧化还原性能有助于含氯挥发性有机废气在催化剂表面吸附和氧化。但是,纯Al2〇3对含氯有机分子的氧化需要较高的起燃湿度;而CrOx催化剂在反应中容易生成CnCbCk造成络流失并污染环境。因此,,筛选出催化性能高、经济、无毒的催化剂用于消除低浓度含氯有机废气,并研究其中的反应机理,是本论文的研究目标。本论文的研究内容及结果如下:1-.通过等体积浸溃法制备了KPt/Al2化系列催化剂测试氧化CHsC

5、h的能力。活性测试结果显示助剂K的加入明显提离了反应活性,而且助剂K的量也一42K-是影响活性的个重要因素。催化剂0.:2Pt/Al2〇3的Tso(转化率为50%时所对应的反应溫度)为270吃,远远低于2Pt/Ab〇3的Tso(400吃)。通过多项表征结果可知,活性提高的原因则是由于K和Pt结合生成Pt-0-Kx(x=:2)物种,増强了催化剂的还原能力-0-。PtKx物种可W显著加速催化剂表面的甲酸盐物种的分解,从而加快整个反应的进行。而原位红外光谱可W显示出甲酸盐的分解

6、过程。--另外,由于该反应的活性位是表面的Pt0Kx物种,所W含有高含量该物种的催042K-2/A化剂.:Ptl2〇3表现出更高的活性。2一CoCnC.在不同巧烧温度下制备系列尖晶石型U催化剂W测试氧化C托Ch的能力。这些催化剂对反应都有很高的活性,并且反应的最终产物只有COx,°HC1和〇2,并未生成其他有害的含氯有机物。400C巧烧的催化剂CoCnCMI挥发性含氮有机废气(CVOCs)氧化消除的高效催化剂研究2-*。9i具有较高的比表面巧(13mg),因此活

7、性最佳,其Tso为218片T90为257。〇-2’i-(:。00C磅oC7只有较r2〇.1m)而7烧的催化剂C4低的比表面积(6g,因此,78吃。通过对催化剂的酸量和耗氨量进行标定活性最差其Tso高达2,结果发现催化剤的活性由表面酸性和还原性两者协同影响。反应动力学数据显示,-’iCoC〇1245-r24系列催化剂的活化能为.155.5kJmol,说明在送些催化剂上的反应路径是相同的。更为重要的是,原位红外光谱显示甲酸盐物种则是该反应的中间物种,接着被氧化为CO和C〇2。

8、关键词:Pt二氛甲烧催化剂;尖晶石型催化剂;;催化氧化打HighlyEfficientCatalystsforChlorinatedVolatileOrganicComoundsCVOCscombustionp()ABSTRACTCatalyticoxidatio打is0打eofthemo巧widelyusedl:echniuestocontrolCVOCsqemissions.However,sev

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