基于ti取代多酸的有机无机杂化材料及其光催化降解染料性能研究

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1、学校代码：10200巧12卿0卵分类号*O^l级：无Jlf.it硕士学位论文•;T,v：,基于Ti取代多酸的有机无机杂化材料及其光值化降}研究Organic-inorganicHybridAssembliesBasedonTi-substitudedc.m:'•t-v"•.......j.•o.••....…永'…、-PolyoxoraetalatesforPhotocatalytkDyeDegradation作者；徐丽婕指导教师：李阳光教授一级学科：化学二级学科：无机化学研究方向：多黢化学学位类型：学术硕士东北师范大学学位评定委员会2015年5月学校代码：10200研

2、究生学号：2012101908分类号：O61密级：无硕士学位论文基于Ti取代多酸的有机无机杂化材料及其光催化降解染料性能研究Organic-inorganicHybridAssembliesBasedonTi-substitudedPolyoxometalatesforPhotocatalyticDyeDegradation作者：徐丽婕指导教师：李阳光教授一级学科：化学二级学科：无机化学研究方向：多酸化学学位类型：学术硕士东北师范大学学位评定委员会2015年5月摘要基于多金属氧酸盐（POM）和金属-有机配合物单元构筑的有机无机杂化材料的组装在近20年来备受关注。将各式各

3、样的POM单元引入金属有机配合物体系中，不仅可以极大的丰富结构体系，更使得这类有机无机复合物体系功能更加多样，尤其在催化、吸附、荧光、电化学和磁性材料中发挥重要作用。最近几年来，一个集中的研究工作是设计合成多酸基有机-无机杂化材料，并用于开展光催化降解染料的研究。目前为止，染料降解催化体系中多为基于Keggin/Dawson型多酸的杂化材料。通过化学方法，引入各种金属改变多酸的元素组成，并设计合成新型的有机无机杂化材料，揭示多酸在光催化降解染料中的更大潜力，依然是极具吸引力的研究课题。在该研究领域，H3PW12O40/TiO2复合材料已被证实在光催化降解染料进程中具有很

4、高活性，理论计算的结果也预测了一些Ti取代的Keggin型多钨酸盐（简写成Ti-POMs）比饱和多钨酸盐有更低的homo-lumo能量差，更易于产生光生电子，是一类潜在的优秀光催化物质。因此，设计合成含有Ti取代的Keggin型多酸的有机无机杂化材料，有望获得一类具有光催化降解染料更高活性的化合物体系。II基于以上考虑，我们通过水热方法合成了三个新型的基于Ti取代多酸和Cu或ICu离子以及双齿桥连配体连接的有机无机杂化材料II[N(CH3)4]6[CuLo][(Ti2O)(PW11O39)2]·4H2O(1)，II[N(CH3)4]2[H2bpp]2[CuLo][Ti2

5、O(PW11O39)2]·1.5H2O(2)和[Cu(I)Lo]4[PW11TiO40](3)(Lo=1,2-bis(3-(2-pyridyl)pyrazole-1-ylmethyl)benzene,bpp=1,3-bis(4-piperidyl)propane)。这三种化合物进行了如下表征：元素分析、红外光谱（IR）分析、热重（TG）分析、X射线光电子能谱（XPS）分析、X射线粉末衍射（PXRD）分析和单晶X射线衍射分析。其中化合物1-2中含有罕见的共角相连的双Keggin型Ti取代多酸。化合物1-3中都II包含有蝴蝶型的[CuLo]单元，其中化合物1-2中双Kegg

6、in阴离子与其相连，分别形成一维链和平面正方形结构。而在化合物3当中，多阴离子作为模板与蝴蝶型的II[CuLo]单元形成超分子结构。化合物1-3的光催化性能是以亚甲基蓝（MB）为模型，结果显示，1-3具有良好的光催化性能。此外，为了与传统Keggin型多酸的催化性能I对比，本文还由传统Keggin阴离子与金属有机[CuLo]单元结合，合成了I[CuLo]4[PW12O40](4)。一系列降解MB实验证实，双Keggin型Ti取代多酸比传统多酸具有更好的光催化性能。关键词：Ti取代多金属氧酸盐；有机无机杂化材料；光催化；亚甲基蓝IAbstractThedesignands

7、ynthesisoforganic-inorganichybridmaterialsbasedonpolyoxometalates(POMs)andmetal-organicunitshavebeenpaidgreatattentioninlasttwodecades.TheintroductionofvariousPOMunitsintothemetal-organiccoordinationpolymersystemshavenotonlydramaticallyexpandedthestructuraltopologiesofhyb