基于reaxff力场研究超临界水处理难降解废水的反应机理

《基于reaxff力场研究超临界水处理难降解废水的反应机理》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、矣Ｉ＠ＩＭｆＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第—所现代大＾ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５，ｊｆｍＰ全曰制工程硕±学位论文鮮地领域：ｍｍｍ作者姓名：顾金壳Ｈ指导教师：张金利教授＾Ｈ企业导师：程乐明高级工程师天津大学研究生院‘２０為１５年５月＾天津大学硕士学位论文基于ReaxFF力场研究超临界水处理难降解废水的反应机理ReactionMechanismStudyontheNon-biodegradableWastewaterTreatmentviaSupercriticalWaterB

2、aesdonReaxFF领域：化学工程研究生：顾金涛指导教师：张金利教授企业导师：程乐明高级工程师天津大学化工学院二零一五年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研巧成果，除了文中特别加Ｗ标注和致谢之处外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名；０金签字日期：＞巧年＾月巧日ｊ蕾学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学

3、有关保留、使用学位论文的规定。持授权天津大学可Ｗ将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编ｙＡ供查阅和借阅。同意学校向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：＊签字曰期；口曰签字曰期）Ｋ年夕月巧：０年告月兴曰／夕］＿摘要随着经济的发展，工业化的不断推进，难生物降解废水的排放量不断增加，对环境带来了很大的影响。超临界水作为一种新兴的反应介质，越来越受到人们广泛的关注，许多科研工作者开始致力于超临界水体系处理难生物降解废水的

4、研究工作；由于现有实验条件无法进行在线机理的研究，限制了人们对超临界水体系中难生物降解化合物的反应过程的认识。因此，以新兴的反应力场ReaxFF来进行超临界水体系反应的模拟，以印染废水和炸药废水为研究对象，以分散橙25（DO25）和2,4,6-三硝基甲苯（TNT）为模型化合物，研究其在超临界水体系中的降解机理，将为超临界水体系反应过程提供指导，有助于超临界水氧化、气化处理难生物降解废水技术的产业化。研究结果表明，在超临界水氧化体系中，按照作用基团的不同，DO25分子结构中的苯环具有三种开环方式，分别为OH自由基作用、O2作用以及OH自由基和O2协同作用，苯环在开环之后

5、能够重新形成稳定的三元环结构，随后三元环继续发生开环反应，生成简单的小分子化合物如H2O，CO2，N2等。总体来看，在温度较低的情况下，第三种是一种常见的开环方式，而在温度较高的情况下，往往是OH自由基或者O2单独进行作用。通过对DO25中N元素迁移的分析，结果表明延长反应时间、增大DO25在反应体系中的比例有助于N2的生成。对TNT在超临界水氧化体系中的降解过程模拟结果表明，对于初始反应，超临界水氧化体系包含四条路径（1）NO2→ONO，（2）R-NO2键断裂产生NO2分子，（3）R-NO2在H自由基的作用下转化成为R-NOOH，（4）O2嵌入苯环形成杂环结构，其中

6、前三条路径也出现在了超临界水气化体系中。对于N元素，NOH是一种关键的中间产物，它是初始反应物与最终产物的桥梁，超临界水氧化体系中产物主要是N2，而气化体系则主要为NH3，而超临界水部分氧化能够把氧化和气化的优势结合起来。关键词：ReaxFF；超临界水氧化；超临界水气化；难生物降解废水；反应机理ABSTRACTWiththeeconomicandindustrialdevelopmentgoingon,thewastewaterdischargehasbeengettingmoreandmore,especiallyforthenon-biodegradablewas

7、tewaterwhichhasbroughtmuchnegativeinfluences.Asaninnovativereactionmedia,supercriticalwater(SCW)hasdrawnpeople’sattention,andmanyscientistsstarttodoresearchaboutthenon-biodegradablewastewatertreatmentusingSCWmethod.Soitisquiteimportanttoclarifytheprocessesandmechanismsaboutthew