表面等离子体辅助催化偶联反应的SERS监控

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1、分类号：校图书馆统一编制单位代码：10140密级：公开学号：4031531771硕士学位论文中文题目：表面等离子体辅助催化偶联反应的SERS监控SurfacePlasmon-assisted英文题目：CatalyticCouplingReactionBasedonSERSMonitoring论文作者：马彩青指导教师：夏立新教授专业：分析化学完成时间：二○一八年五月申请辽宁大学硕士学位论文表面等离子体辅助催化偶联反应的SERS监控SurfacePlasmon-assistedCatalyticCouplingReactionBasedonSERSMonitoring作者：马彩青指导教师：夏立

2、新教授专业：分析化学答辩日期：2018年5月30日二○一八年五月·中国辽宁摘要在光谱学中，表面增强拉曼散射（SERS）是最近发展迅速且备受关注的一门新兴学科。随着纳米材料合成技术、加工技术、高精度测量和表征技术的发展，该学科已经发展应用于化学、生物、物理等多个领域，同时表面增强拉曼散射技术在高精度化学反应控制方面也有极为重要的应用前景，已经成为国内外研究的热点。就其研究趋势而言，表面增强拉曼散射其独特的测量优势已被广泛应用于物质质量的检测和表面等离子体辅助的化学反应，所以SERS被应用于复杂物质的检测以及化学反应的跟踪已成为研究的必然趋势。因此本论文以表面增强拉曼光谱的处理技术为基本理论，

3、理论与实验相结合，特别是针对表面增强拉曼散射技术监控表面等离子体辅助的化学反应展开了研究。（1）基于对等离子体（电子-空穴）辅助催化模型反应，对硝基苯硫酚（PNTP）生成4，4’-二巯基偶氮苯（DMAB）的SERS研究，对表面等离子体（SurfacePlasmon）辅助催化的化学反应和传统的有机化学反应进行了对比。通过对比发现，发生在金属表面的等离子体辅助催化偶联反应与传统的有机化学机理并不相同。同时通过对反应发生必要条件的分析，提出了对此类反应的第一种调控策略即通过体系中所加酸的性质来对反应进行有效调控。（2）利用SERS技术研究了PNTP生成DMAB偶联反应的另一种调控策略。该策略通过

4、评估热电子-空穴对对反应的影响，进一步研究了有机碱对空穴的捕获作用，通过研究发现，该反应受有机碱和AgNPs相溶性的影响。最后通过对所收集SERS信号的全面分析发现，有机碱的水解产物可以捕获空穴从而确保SERS基底的完整性。通过本课题工作不仅可以理解目标分子吸附在金属表面后信号增强的原因而且为等离子辅助催化反应提供了新的调控策略。此外，对于偶氮苯的研究可以进一步将偶氮苯应用于实际光学分子开关。’关键词：银纳米粒子，对硝基苯硫酚，4，4-二巯基偶氮苯，表面增强拉曼散射，表面等离子体IABSTRACTSurface-enhancedRamanscattering(SERS)inspectros

5、copyisarecentlyemergingandhighlyregardedemergingdiscipline.Withthedevelopmentofnanomaterialssynthesistechnology,processingtechnology,andhigh-precisionmeasurementandcharacterizationtechnology,thedisciplinehasbeenappliedtomanyfieldssuchaschemistry,biology,andphysics,andsurface-enhancedRamanscatterin

6、gtechnologyhasalsobeenusedinhigh-precisionchemicalreactioncontrol,thisextremelyimportantapplicationprospecthasbecomeahottopicathomeandabroad.Asfarasitsresearchtrendisconcerned,theuniquemeasurementadvantageofsurface-enhancedRamanscatteringhasbeenwidelyappliedtothedetectionofmaterialqualityandsurfac

7、eplasmon-assistedchemicalreactions,soapplyingittothedetectionofcomplexsubstancesandtrackingchemicalreactionshasbecomeaninevitabletrendofresearch.Therefore,thispaperisbasedonthebasictheoryofsurface-enhancedRamansp