含铁矿物对as(ⅲ)和as(ⅴ)的吸附及氧化还原转化研究

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1、；Ｘ５３单位代码０３６４分类号：１密级：学号２７２０４９４；１各彼卷！Ｑ：义ｆ１学位论文含铁矿物对Ａｓ（ｍ卿Ａｓ（Ｖ）的吸附及氧化还原转化硏究Ａｄｓｏｒ－ＲｅｄｕｃｔａｎｄｔｉｏｎａｎｄＯｘｉｄａｔｉｏｎｉｏｎｏｆ乂８１１１乂ｓＶｐ（）（）ｂＩｒｏｎ－ＢｅａｒｙｉｎＭｉｎｅｒａｌｓｇ石巧究生：孙林指导教师；司友斌教授ｉｊ申请学位口类缀另：工学硕±；环境科学专业名称研巧方向：环境污染化学所在学院：资源与环境学院答辩委员会主

2、席；二零一五年六月＞，独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果，包含其他人已经发。尽我所知除了文中特别加Ｗ标注和致谢的地方外，论文中不表＾撰写过的研究成果，也不包含为获得安徽农业大学或其它教育机构的学位或证书一而使用过的材料。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。＇＾硏究生签名；乂＼时间；伤皮耳若月名日＾不！＞关于论文使用授权的说明本人完全了解安徽农业大学有关保留、使用学位论文的规定，目Ｐ；学校有权保留送交

3、论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅，可采用影印、缩印或扫上描等复制手段保存、汇编学位论文。同意安徽农业大学可１＾＾１用不同方式在不同媒体发表、传播学位论文的全部或部分内容。（保密的学位论文在解密后应逆守此协议）研＼＾究生签名：％），时间：如ｆｒ年＾月２日夺一＾第导师签名：时间；年；日巧貧试＾月家摘要砷是一种有毒的类金属元素，环境中的砷可能通过皮肤接触、消化道及呼吸道等途径进入人体，从而对人体产生危害。吸附法除砷由于优点较多而成为国内外的研究热点，而铁（氢）氧化物由于对砷具有较高的亲和力而受到了很大的关注

4、。前人的研究所选择的铁（氢）氧化物主要集中为水铁矿、赤铁矿和针铁矿，然而关于磁铁矿和纤铁矿吸附As(III)或者As(V)的研究却相对较少，故研究选取磁铁矿和纤铁矿作为吸附材料对As(III)和As(V)进行吸附，另选取已被大量研究的水铁矿作为对比。此外，砷的毒性与迁移性随其存在形态的变化而变化，As(III)的毒性及迁移性均大于As(V)，故砷在环境中的氧化还原作用对砷的毒性与活性存在很大的影响。然而，关于含铁矿物氧化还原砷的研究却较少，故研究选取纤铁矿作为氧化性矿物对As(III)进行氧化试验，选取黄铁矿作为还原性矿物对As(V)进行

5、还原试验。主要的研究内容和结果如下：1.水铁矿、磁铁矿、纤铁矿对As(III)的吸附：在反应体系初始pH为7.0时，反应24h后三种铁矿对As(III)的吸附达到吸附平衡，水铁矿、磁铁矿和纤铁矿对As(III)的平衡吸附量分别为39.422、29.235、15.038mg/g，吸附能力大小顺序为水铁矿>磁铁矿>纤铁矿。准二级动力学方程的拟合效果明显优于准一级动力学方程，三种铁矿的拟合系数均为1.000，说明吸附存在多种吸附过程，如外部液膜扩散、吸附和内部颗粒扩散等，并且吸附过程可能涉及化学吸附作用。在反应体系初始pH为2.0时，吸附等温线

6、用Langmiur方程和Freundlich方程拟合效果均较好，拟合系数皆在0.98以上，说明三种铁矿对As(III)的吸附为均匀介质表面的单层吸附或者非均匀介质表面的多层吸附；1/n均介于0.1至0.5之间，说明三种铁矿对As(III)均有很好的吸附性能；水铁矿、磁铁矿、纤铁矿对As(III)的最大吸附量分别达到了65.359、27.397、16.129mg/g。三种铁矿对As(III)的吸附效果在pH为4.0、7.0、9.0时较好且无明显的变化，而强酸和强碱条件都会导致As(III)吸附效果的降低；随着磷酸盐浓度的增大，As(III)

7、的平衡吸附量逐渐降低；腐殖酸抑制三种铁矿对As(III)的吸附。2.水铁矿、磁铁矿、纤铁矿对As(V)的吸附：在反应体系初始pH为7.0时，反应24h后三种铁矿对As(V)的吸附达到吸附平衡，水铁矿、磁铁矿和纤铁矿对As(V)的平衡吸附量分别为18.428、12.438、16.484mg/g，吸附能力大小顺序为水铁矿>纤铁矿>磁铁矿。准二级动力学方程的拟合效果明显优于准一级动力学方程，三种铁矿的拟合系数均在0.999以上，说明吸附存在多种吸附过程，如外部液膜扩散、吸附和内部颗粒扩散等，并且吸附过程可能涉及化学吸附作用。在反应体系初始pH为

8、2.0时，吸附等温线用Langmiur方程和Freundlich方程拟合效果均较好，拟合系数皆在0.95以上，说明三种铁矿对As(V)的吸附为均匀介质表面的单层吸附或者非均匀介质表面的多层吸附