含甲胺的大气成核团簇结构和性质的研究

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1、密级；保密期限：告备乂爹硕±学位论文含甲胺的大气成核团簇结构和性质的研究ＳｔｒｕｃｔｕｒｅｓａｎｄＰｒｏｅｒｔｉｅｓｏｆｐ－ＭｅｔｈａｍｉｎｅＣｏｎｔａｉｎｉｎｙｇ乂ｔｍｏｓｐｈｅｒｉｃＮｕｃｌｅａｔｉｏｎＣｌｕｓ化ｒｓ学号Ｂ１２２０１０２６姓名学位类别理学硕±￣￣学料专化兀子（工程领域）指导教师黄伟研究员完成时间２０１５年５月＾答辩委员会Ｍ＼Ｉ主席签名独创性声明本人声巧所呈交巧学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果，除

2、。据我所知了文中特别加Ｗ标注和致谢的地方化，论文中不包含其他人己经爱表或撰写过的研究成果，也不包含为获得安徽大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已。与我在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：有签字日期：公区年貫月巧日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解安徽大学有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权安徽大学可Ｌ乂将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可口、采用影印、缩

3、印或担描等复制手段保存、汇编学位论文。（保密的学位论文在解密后适用本授权书）学位论文作者签名：宮莎ｆ导师签名：或乐签字日巧：年占月《日签字日期：年去月主主日楠要摘要大气气溶胶是指液体或固体微粒均匀地分散在气体中形成的相对稳定的悬－，０．００３１００画浮体系粒径范围为。由于其吸湿化吸收、散射或反射太阳光，，含有多环芳控化合物等有毒有机物，对大气能见度、气候变化、人体健康造成严重影响。目前大气气溶胶新粒子生成机制己经成为当今世界尤其是我国亟待解决的重点、难点问题。硫酸－二、水被认为在新粒子生成过程中起到

4、重要的作用。但是硫酸水的元均相成核不能解释实验上观察到的新粒子生成速率，尤巧是巧低空对流层区域，一一衷明大气中巧在第Ｈ种物质参与成核，。有机胺是种常见的大气成分甲胺的—ｉｉ８３±２６ＧＮ二甲±１９Ｎ全球年排放量为ｇａ，腹的年排放量为３３Ｇａ。现有ｇ＂二甲一的大多数实验和计算研究将肢作为有机胺的代表，甲胺（本文中都用甲＂＝－胺表示）的研究工作相对少。本课题主耍研究ＣＨＮＨＨ０１１１７和３２（２？（））＝ＣＨＮＨＨＳ〇Ｈ〇－＝－３２（２４）ｍ０３．ｎ０，，（２）ｎ（引大气成核团簇的结构和性质，主耍

5、王作和结论总结如下：＝－－对于灯ｈＮＨ２化０）ｎ１７ＢｉＨｉＨ），ａｓｎｏｎ及密度，ｉ（；团簇首先采用ｐｐｇ巧偉法泛函理论（ＤＦＴ）得到团簇结构，进而硏究结构稳定性和乂气相关性。结巧表明：＝（１）巧胺水合团簇的稳定结构都是由四元或五元或两者混合构成；（２）除了ｎ５…夕ＮＨ－ｈ随着水分子数目增加（３，最稳定结构中Ｈ２０氨键作用力不断加强；）在较高温的低空对流层中甲胺水合团簇含量较少且不容易通过加水生长，而在较低温的对流层边界容易形成和生长。＝＝ＣＨＮＨＨＳ０〇ｍ０－３ｎ０－３对于２也，３２（４，１，我们探讨了

6、团簇的结：Ｕ）（畑簇１构，：（）、能量、成核机制、大气分布及光学属性结果表明团簇构型与硫酸相对数目有关，硫酸数目较少时，水分子分布在酸碱分子中间，随着硫酸数目较多，时，酸碱分子直接接触水分子分布在团簇边缘，这主要由水分子的稀释作用强一（２）弱引起；我们列出了Ｈ个不同温度下团簇每添加个分子的所有可能的生长Ｌ一一，每路径Ｊ及相应的形成自由能步反应的难易程度被讨论到，为更进步探讨３）含甲胺分子的大气新粒子生成机制提供了可靠的参考；（Ｉ含甲胺的大气成核团績结构和性质的研充ＣＨ３ＮＨ２Ｈ２Ｓ０４Ｈ２０２、ＣＨ３ＮＨ２Ｈ２

7、Ｓ０４、Ｃ＆Ｎ＆也Ｓ〇４）３（）（）（）２Ｃ在大气中含量相对较，，（４）多，増加空气湿度高水合团簇比例増加温度对团簇分布影响不大水和；硫酸分子都导致了瑞利散射强度和各向同性平均极化率增加，但是硫酸的影响更大。本论文的创新点主要有兰个；（、五元，１）首次提出甲胺水合团簇稳定结构由四元环环或者两者混合构成并解释这种构型的稳定性；…Ｈ－（２）研巧了多元体系分子间ＨｓＮ０氨键作用力随着团簇尺寸的变化情况；（３比逐步加水和逐步加硫酸两种不同生长方式的难易程度，探索困）通过对簇■生长机制。关键词：甲胺团簇成核水合物硫酸

8、ＡＢＳＴＲＡＣＴＡＢＳＴＲＡＣＴＡｅｒｏｓｏｌｉｓｄｅｆｉｎｅｄ