La2Ti2-xTaxO7铁电单晶的光学浮区晶体生长及介电性能研究

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1、学校代码：10259学号：156081116密级：上海应用技术大学硕士学位论文题目：La2Ti2-xTaxO7铁电单晶的光学浮区晶体生长及介电性能研究英文题目：GrowthandDielectricPropertiesofFerroelectricLa2Ti2-xTaxO7SingleCrystalbyFloatingZoneMethod专业：材料化学工程学院：材料科学与工程学院研究方向：多铁材料的晶体生长及物性研究姓名：王慧指导教师：徐家跃教授/余建定研究员二零一八年五月二十四日La2Ti2-xTaxO7

2、铁电单晶的光学浮区晶体生长及介电性能研究摘要具有层状类钙钛矿结构的La2Ti2O7(LTO)晶体，是优良的高温铁电材料，广泛应用于高温传感器、电光设备等方面。长期以来，人们对LTO的研究主要集中在多晶陶瓷和薄膜方面，对LTO单晶的关注较少。近年来，研究人员再次将研究重点放在LTO材料的晶体结构与电子结构上，希望通过研究其微观结构，对材料从微观层面上设计进而提高其性能。有文献报道，这是一个潜在的多铁材料。然而，高质量LTO单晶难以获得，掺杂改性的LTO研究更是鲜见报道。本论文采用光学浮区法通过优化生长工艺，调

3、整料棒烧结温度、晶体生长速度、温场及生长气氛，成功生长出高质量La2Ti2O7(Ф5×70mm)及的Ta掺杂的La2Ti2O7(Ф5×40mm)(Ta-LTO)单晶，研究讨论了影响单晶生长的因素、LTO及Ta-LTO单晶的介电性能。此外，采用固相烧结的方法制备了La2Ti2-xTaxO7(x=0,0.05,0.2)陶瓷，测试分析了其介电性能，并与单晶的介电性能进行了对比分析。研究表明，合成纯相La2Ti2O7的最适合的烧结温度为1250℃，时间8h。X射线衍射表明晶体呈单斜结构，具有P25+4+1空间群。T

4、a掺入La2Ti2O7晶格中，占据Ti位置，由于Ta5+半径(0.65Å)大于Ti4+半径(0.604Å)，Ta-LTO晶体的粉末X射线衍射向大角度移动。LTO单晶(400)面的摇摆曲线显示其半高宽为19弧秒，表明单晶具有较高的结晶质量。EDS成分分析表明Ta均匀掺杂在LTO单晶内，形成纯相Ta-LTO。退火后的LTO及Ta-LTO晶体在可见和近红外光范围内具有高达80%的透过率。单晶的介电性能测试(25~300℃，104Hz~106Hz)结果表明，Ta掺杂不仅提高了LTO晶体的介电性能，也降低了介电损耗。

5、在低温区，LTO及Ta-LTO晶体都表现出本征的介电响应。大于200℃时，介电常数及损耗随着温度的增加呈指数形式快速增加，这是因为温度升高氧空位移动速度增加，导致电导率增大从而电流增大。尽管LTO及Ta-LTO单晶在1200℃退火1h，晶体颜色由黑色变为透明，但是晶体中仍然存在一些氧空位。由于氧空位引起的介电异常，采用电模量谱扣除电导背底，计算出Ta-LTO单晶的活化能为1.16eV，接近电导率的活化能0.96eV，初步判断此介电异常是因为氧空位空穴的跳跃运动引起的。此外，还探讨了该材料其它介电异常行为，在

6、150℃~250℃温度范围内的某一点出现介电常数峰，相应温度对应介电损耗峰，而且此峰出现的位置随着频率的降低移向高温。高温拉曼研究显示，LTO晶体在20℃~250℃温度范围内拉曼峰发生了变化，有些峰逐渐消失，说明温度增加引起的结构相变是一个持续的过程，不是一个重造的过程。最后，对于不同掺杂浓度Ta的LTO陶瓷，随着Ta含量的增加，晶胞参数a和b增加，c减小。所有的样品都具有LTO单晶相同的结构，室温下具有P21空间群。陶瓷的介电测试分析表明，在100℃~300℃，LTO及Ta-LTO陶瓷的介电测试并没有发现

7、任何结构相变，进一步证明本课题研究LTO单晶的必要性，为接下来更多的研究提供可靠的参考依据。关键词：La2Ti2O7及Ta-La2Ti2O7单晶；光浮区法；介电性能；氧空位；P21/m相变GrowthandDielectricPropertiesofFerroelectricLa2Ti2-xTaxO7SingleCrystalbyOpticalFloatingZoneMethodAbstractLa2Ti2O7(LTO)crystal,withperovskite-likelayeredstructure,

8、isanexcellentferroelectricforhightemperaturetransducerandelectro-opticdevices.Foralongtime,researchonLTOhasbeenfocusedonpolycrystallineceramicsandthinfilms,whilelessattentionispaidtoLTOsinglecrystal.Inrecenty