tio_2基空心微球制备及其光催化脱除燃煤烟气汞的研究

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1、分类号X511密级单位代号10256学号ys1210121010硕士学位论文DissertationforMaster’sDegreeTiO2基空心微球制备及其光催化脱除燃煤烟气汞的研究学位申请人：李忺指导教师：吴江教授学科专业：动力工程及工程热物理热能工程学位类别：工学硕士所属院系：能源与机械工程学院2015年3月分类号X511密级单位代号10256学号ys1210121010上海电力学院硕士学位论文TiO2基空心微球制备及其光催化脱除燃煤烟气汞的研究学位申请人：李忺指导教师：吴江教授学科专业：动力工程及工程热物理热能工程学位类别：工学硕士论文定稿日期：2015年3月上海电力学院

2、学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日上海电力学院学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权上海电力学院可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩

3、印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日摘要TiO2基空心微球制备及其光催化脱除燃煤烟气汞的研究摘要我国能源生产以煤炭为主，煤燃烧会排放出汞等污染物，对环境和人体造成危害，因此对汞的减排脱除至关重要。在汞减排的众多方法中，光催化氧化法是其中较为新型的方法，同时其还具有化学性质稳定、无二次污染等优点。在光催化反应中光催化剂的制备是一个重要过程。本文主要研究了TiO2基空心微球光催化剂制备及其光催化脱除燃煤烟0气中Hg的机理。综述了我国环境污染现状，

4、汞控制方法以及空心微球的制备方法及其在光催化中的应用现状。然后利用水热反应法制备了TiO23+空心微球及对其掺杂Fe，进行光催化氧化脱除燃煤烟气汞的实验研究。实验中考察了不同前驱体摩尔比、反应温度、光强等因素的影响。构建了0光催化氧化脱除Hg的反应动力学模型，求解相应的反应速率方程及动力学参数。通过研究，得到如下结论：（1）采用水热反应法制备TiO2空心微球及对其进行铁掺杂，制备出不同摩尔比的空心微球，并对制备出的催化剂采用XRD、SEM、EDX、BET和UV-Vis等手段进行表征分析。结果表明：制备出的光催化剂为空心微球，尺寸大约在500nm-800nm左右；铁元素成功地掺杂到T

5、iO2中；3+制得的TiO2基空心微球都为锐钛矿型TiO2；掺杂Fe的催化剂平均孔径比3+3+未加Fe时要小近一倍左右，孔体积和晶粒尺寸也都比未添加Fe时的要I上海电力学院硕士学位论文小。（2）在TiO2空心微球脱除燃煤烟气汞的实验中，得出当摩尔比为2时具有最好的脱除效率，效果好于商用TiO2(P25)；改变实验温度时，得出随着温度的升高，脱汞效率先上升后下降，光催化氧化反应在低温下比高-2温条件下反应速率要快；改变光强时，得出在303.45μW•cm时脱除效率最好为76.94%。3+（3）在Fe掺杂TiO2空心微球脱除燃煤烟气汞的实验中，得出当Fe/Ti摩尔比0.05时脱汞效率达

6、到最大为100%；改变实验温度时，随着温度升高，光催化效率逐渐下降，高温会抑制光催化反应；改变光强时，可以得-23+到在光强为224μW•cm左右时，Fe/Ti摩尔比为0.2时的Fe掺杂TiO2空心微球样品，其脱汞效率最高。3+（4）分析了Fe掺杂TiO2的光催化机制。掺铁提高了TiO2光催化活3+性，脱汞效率提高。但是过多的Fe会占据电子和空穴的俘获位，使得TiO2的光催化活性降低，导致光催化反应的脱汞效率逐渐降低。同时建立了光催化反应动力学方程，通过方程求解，得到反应速率方程为：0KHg(t)Hg，其中，8-1-2r=kHg0k=2.1110molmincmLangm

7、uir吸附平衡常1+KHg(t)Hg3-1数K=0.0036cmmolHg。关键词：烟气汞，光催化，二氧化钛，水热法，空心微球IIABSTRACTSTUDYONTHEPREPARATIONOFTITANIUMOXIDE-BASEDHOLLOWMICROSPHERESANDITSPHOTOCATALYTICREMOVALOFFLUEGASMERCURYABSTRACTTheenergyproductionisgivenprioritytocoalinourcountr