no作为微生物燃料电池阴极电子受体可行性及转化过程研究

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1、硕士学位论文NO作为微生物燃料电池阴极电子受体可行性及转化过程研究FEASIBILITYOFNITRICOXIDEASELECTRONACCEPTOROFMICROBIALFUELCELLCATHODEANDTRANSFORMATIONPROCESS韩晓禹哈尔滨工业大学2015年6月国内图书分类号：X703学校代码：10213国际图书分类号：628.3密级：公开硕士学位论文NO作为微生物燃料电池阴极电子受体可行性及转化过程研究硕士研究生：韩晓禹导师：冯玉杰教授申请学位：工学硕士学科：环境科学与工程所在单位：市政环境工程学院答辩日期：2014年6月授予学位单位：

2、哈尔滨工业大学ClassifiedIndex：X703U.D.C.:628.3DissertationfortheMasterDegreeinScienceFEASIBILITYOFNITRICOXIDEASELECTRONACCEPTOROFMICROBIALFUELCELLCATHODEANDTRANSFORMATIONPROCESSCandidate：HanXiaoyuSupervisor：Prof.FengYujieAcademicDegreeAppliedfor：MastersofScienceSpecialty：EnvironmentalScien

3、ceandTechnologyAffiliation：SchoolofMunicipalandEnvironmentalEngineeringDateofOralExamination：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology：哈尔滨工业大学工学硕士学位论文摘要NOx是全球性大气污染问题之一。NOx的去除技术多存在耗能高，成本高的问题。其中络合吸收NO生物还原法是脱硝技术的新兴技术，但络合剂成本高，难再生，也是该技术的瓶颈问题之一。微生物燃料电池（MicrobialFu

4、elCell,MFC）是实现有机污染物去除的一类新型装备，通过阴极设计及功能化可以赋予该装备新的特殊功能。本论文首次尝试将NO作为MFC阴极电子受体，提出了基于MFC原理的水中污染物转化与气态NO同步转化的新思路，实现“以废治废”的目标。本文首先考察了NO直接作为MFC化学阴极电子受体的可行性。实验构建了28mLCubic单室反应器，阳极为碳刷、阴极为碳基辊压阴极，以排水法实现纯NO作为电子受体后，单室MFC最高电压输出可达380mV，并能稳定运行。初步证明NO在MFC阴极可以作为电子受体驱动MFC反应器正常产电。在以NO为电子受体时，反应器内发现有亚硝酸盐和

5、硝酸盐等氧化产物的积累，同时有氮气和氨氮等还原产物的生成。实验构建了CubicMFC和MembraneCubicMFC两种构型的反应器，同时利用电化学直接还原NO的方法探究了NO在阴极的转化过程，结果表明体系内亚硝酸盐和硝酸盐等氧化副产物在反应过程中会大量积累，在较高电位和H+浓度较高条件下，NO还原产物可能为NH+4和N2，在较低电位下，NO还原产物可能为N2和N2O。由于NO在水中溶解度低，导致传质效率不高。因此，采用柠檬酸(CIT)亚铁对NO进行络合，并考察了络合物作为电子受体的可行性和影响因素。实验结果表明，Fe(III)CIT和Fe(II)CIT-N

6、O作为MFC阴极电子受体，再生Fe(II)CIT是可行的。化学阴极条件下，阴极液pH对Fe(II)CIT-NO和Fe(III)CIT在阴极的还原和MFC产电性能影响明显，pH值越低，MFC性能越好，同时初始Fe(III)CIT浓度越高，产电性能越好。实验设计了阳极为600mL，阴极为180mL的填料阴极反应器，在NO作为电子受体时与600mL的立方体反应器进行对比，考察了温度，HRT和外电阻对MFC产电性能的影响，结果表明实验室选择最好30℃作为实验温度。设置水力停留时间分别为6h，12h和24h进行比较，发现水力停留时间越短，MFC性能越高，NO去除效果越好

7、。以不同外电阻运行后，小电阻对MFC产电和NO去除-I-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文更好，实验中20Ω时MFC产电性能较好同时NO去除率较高。即实验室选择30℃，HRT6小时，外电阻为20Ω时对产电最有利。同时填料阴极反应器比简单立方体反应器更适合连续流进气方式，对实际应用更有价值。关键词：微生物燃料电池；一氧化氮；电子受体；络合剂再生-II-哈尔滨工业大学工学硕士学位论文AbstractAsnitrogenoxides(NOx)beingoneoftheproblemsthatcauseglobalairpollution,complexingabsorp

8、tionbiologicalnitro