hcl、hbr及so_2对汞在氧化铁表面吸附行为的影响研究

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1、分类号学号M201270891学校代码10487密级硕士学位论文HCl、HBr及SO2对汞在氧化铁表面吸附行为的影响研究学位申请人：薛鹭成学科专业：热能工程指导教师：郭欣教授答辩日期：2015年5月22日AThesisSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterinEngineering0StudyoftheinfluenceofHCl，HBrandSO2onHgadsorptionoverironoxideCand

2、idate：XueLuchengMajor：ThermalEngineeringSupervisor：Prof.GuoXinHuazhongUniversityofScienceandTechnologyWuhan,430074,P.R.China独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声

3、明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：年月日年月日华中科技大学硕士学位论文摘要由煤炭燃烧所引

4、起的汞排放是大气中人为汞污染源的主要组成部分，为限制其对环境形成的污染，多种技术被提出、论证，其中燃烧后吸附剂喷入技术的相关研究最为集中，国内外研究者们致力于开发兼具有效性及经济型的汞吸附剂。飞灰被普遍认为是较有前途的汞吸附剂，然而作为被证实了的飞灰中脱汞有效成分Fe2O3，其相关研究却存在不足，在微观作用机理方面尤其匮乏，无法为实验中所观测到的现象提供合理的解释。因此，本文基于α-Fe2O3吸附剂，运用量子化学密度泛函理论，系统研究了燃煤烟气中几种不同组分对吸附剂脱汞性能的影响，并设计相应的实验验证理

5、论结果，为飞灰吸附剂的实际应用提供了相关的理论基础。理论计算结果表明，HCl及HBr对汞在α-Fe2O3（001）表面的吸附行为的作用机理较为相似，两者均在氧化铁表面发生强烈的化学反应并解离。而它们既可以直接促进与Hg在氧化铁表面的共吸附，也能够先与表面相互反应进而提高吸附剂表面对Hg的吸附能力，对比多方面计算数据，HBr对汞吸附的促进作用要强于HCl。后续的相关实验结果表明HCl的存在确实促进了Hg0在α-Fe2O3表面的吸附，同时吸附条件下约达到50%的脱除效果，而HCl预处理实验则证实其可以首先与

6、α-Fe02O3表面发生反应，并随后大幅促进Hg的吸附，验证了理论计算的准确性。根据理论计算结果，SO2倾向于在α-Fe2O3（001）表面发生解离吸附，并形成对Hg0吸附作用较强的S活性位。同时，更多的表面O位形成，一方面表现出比S较弱的Hg吸附作用，另一方面与S形成竞争吸附，限制了S活性位的形成。相应的实验研究发现，SO02同样对Hg在α-Fe2O3表面的吸附有一定增强，最高可达到40%的脱汞效率，并很快下降至较低的水准。SO2也可预吸附于α-Fe2O3表面，并有一定的脱汞能力，说明其对Hg0吸附的

7、促进遵循Eley-Rideal机理。关键词:氧化铁汞卤素SO2I华中科技大学硕士学位论文AbstractCoalcombustionisthemajorsourceofartificialmercuryemission,andmanytechnologieshavebeenproposedandtestedtocontrolmercurypollutioninrecentyears.Amongallthemercuryreductiontechnologies,thepost-combustionsor

8、bentinjectiontechnologiesarethemoststudiedandconsideredtobepromising.Flyashisnormallyconsideredtobeapotentialsorbenttoreducemercuryemission,ithasalsobeenprovedthatFe2O3inflyashplaysadominatingroleinremovingmercury.However,