cu-la掺杂钛基氧化物电极的制备及其电氧化处理废水的研究

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1、中图分类号:X522单位代号:10280密级:公开学号:12721907硕士学位论文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION题Cu-La掺杂钛基氧化物电极的制目备及其电氧化处理废水的研究作者李珊学科专业环境工程导师冯艳丽,丁国际完成日期2015年5月上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查,确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名:主任:委员:导师:答辩日期:上海大学硕士学位论文原创性声明本人声明:所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致

2、谢的地方外,论文中不包含其他人已发表或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名:日期:本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留论文及送交论文复印件,允许论文被查阅和借阅;学校可以公布论文的全部或部分内容。(保密的论文在解密后应遵守此规定)签名:导师签名:日期:II上海大学硕士学位论文上海大学工学硕士学位论文Cu-La掺杂钛基氧化物电极的制备及其电氧化处理废水的研究姓名:李珊导师:冯艳丽,丁国际学科专业:环

3、境工程上海大学环境与化学工程学院二○一五年五月III上海大学硕士学位论文ADissertationSubmittedtoShanghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEngineeringPreparationofTitanium-basedOxidesElectrodewithCu-LaDopingandStudyofitsElectrooxidationDegradationofWastewaterMACandidate:LiShanSupervisor:Prof.FengY

4、anli,Prof.DingGuojiMajor:EnvironmentalEngineeringShanghaiUniversitySchoolofEnvironmentalandChemicalEngineeringMay,2015IV上海大学硕士学位论文摘要电氧化技术因其处理效率高、应用灵活、易于自动化和环境友好等优点,成为废水处理的研究热点。为了制备性能良好、使用寿命长和稳定性好的电极,本文采用双离子束溅射法、水热法和热分解法制备了钛基氧化物电极,并对它们的降解性能、电极形貌、析氧电位、寿命和·OH产生能

5、力进行比较,探讨了不同方法制备电极的优缺点,并对废水处理性能进行了研究。本文所得的主要结果和结论如下:1)采用双离子束溅射法制备电极时,电极降解性能随溅射膜的厚度的增加而增强。当溅射膜厚度为100nm时,电极降解性能最好,能耗最少,电氧化反应40min时对亚甲基蓝的去除率为75.29%。2)采用水热法制备电极时,中间层Fe掺杂、活性层Cu-La掺杂可以提高电极性能。正交试验结果表明反应温度影响最大,其次为反应时间和反应次数,最优制备条件为160℃、48h和反应2次。电氧化反应中,加入COD会对亚甲基蓝的降解产生竞

6、争效应;加入叔丁醇可以显著抑制亚甲基蓝的降解,说明电氧化降解亚甲基蓝的反应遵循•OH氧化反应机理。初始浓度为0~45mg/L亚甲基蓝的降解符合一级反应动力学过程。3)采用热分解法制备电极时,中间层Fe掺杂、活性层Cu-La掺杂效果最好,Fe、Cu和La最佳掺杂量分别为3%、2%和3%。对电氧化反应的工艺参数2进行优化,在电流密度为20mA/cm、支持电解质浓度0.3mol/L、初始pH值为5、板间距为1.0cm时,电极降解效果最好。4)双离子束溅射法、水热法和热分解法制备的电极在电氧化反应10min时对50mg/

7、L亚甲基蓝的去除率分别为19.21%、99.77%和76.48%,水热法去除效果最快,其次为热分解法,双离子束溅射法最慢。电化学性能实验表明,热分解法制备的电极表面活性位点多,析氧电位高,强化寿命长,•OH产生量多。其次为水热法制备的电极,氧化性能较好,表明水热法是一种可行的有效的电极制备方法。双离子束溅射法制备的电极性能最弱,表明双离子束溅射法V上海大学硕士学位论文不适合制备高氧化性的电极。5)综合考虑降解性能、制作成本和工艺条件,热分解法制备的电极适合作为优选电极,进行废水处理。结果表明,放大效应会在一定程度

8、上减弱电氧化反应的降解效果,但影响程度并不与放大倍数成正比。电极在动态实验和连续实验中表现出良好的稳定性,可以满足长时间高负荷的运转要求。串联装置可以有效提高降解效果,并联电源可以显著降低系统耗电量。初始pH对实际废水处理影响较大。电氧化反应可以有效去除实际废水中的COD和氨氮等目标污染物。电极具有优秀的电氧化性能,可以满足实际废水处理要求。关键词:钛电极;双离子束溅射法

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