锰基催化剂的制备及对邻二甲苯深度催化氧化的研究

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1、中图分类号：O62密级：公开UDC：540学校代码：10094硕士学位论文(学历硕士)锰基催化剂的制备及对邻二甲苯深度催化氧化的研究ThepreparationofMn-basedcatalystsandtheircatalyticactivitiesfordeepcatalyticoxidationofo-xylene作者姓名：刘肖肖指导教师：吴银素副教授学科专业名称：有机化学研究方向：有机分析论文开题日期：2013年7月12日二〇一五年三月二十四日中图分类号：O62密级：公开UDC：540学校代码：10094硕士学位论文(学

2、历硕士)锰基催化剂的制备及对邻二甲苯深度催化氧化的研究ThepreparationofMn-basedcatalystsandtheircatalyticactivitiesfordeepcatalyticoxidationofo-xylene作者姓名：刘肖肖指导教师：吴银素副教授学科专业名称：有机化学研究方向：有机分析论文开题日期：2013年7月12日I学位论文原创性声明本人所提交的学位论文《锰基催化剂的制备及对邻二甲苯深度催化氧化的研究》，是在导师的指导下，独立进行研宄工作所取得的原创性成果。除文中已经注明引用的内容外，本论

3、文不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的研宂成果。对本文的研宄做出重要贡献的个人和集体，均己在文中标明。本声明的法律后果由本人承担。i'l论文作者(签名）：指导教师(签名）：^年上月为曰学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解河北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权河北师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在一年解密后适用于本授权书)论文作者(签名h如為為指导教师(签名年

4、茗月>曰；^年上月？0曰摘要苯(Benzene)、甲苯(Toluene)和二甲苯(Xylene)等苯系物作为重要的化学原料和良好的有机溶剂在医药、化工及建筑装饰材料等工业化生产中被广泛使用，这类VOCs经排放进入环境后严重危害环境和人类健康。在众多VOCs治理方法中，催化燃烧技术被认为是目前最具有发展前景的一种VOCs治理方法。本论文以邻二甲苯(o-xylene)为目标污染物，研制出一系列经过改进过后的低温高活性催化剂。实验结果如下：(1)以丙醛、银氨溶液和高锰酸钾溶液为原料，其中，高锰酸钾与银氨溶液为氧化+0剂，丙醛为还原剂。

5、采用同步氧化还原法，即丙醛将Ag还原得到Ag，同时丙醛与KMnO4发生氧化还原反应，得到II型氧化锰八面体分子筛(OMS-2)，它们复合得到银锰复合物2Ag-OMS-2-0.05-400。催化活性测试结果显示2Ag-OMS-2-0.05-400在180℃时就能将邻二甲苯(o-xylene)完全催化氧化为CO2和H2O。为了对比，采用浸渍法制备+了催化剂2Ag-OMS-2。XRD结果显示，掺银前后，锰氧化物均为OMS-2的晶型(JCDPS-00-020-0908)。但是不同的是浸渍法得到的复合物中出现了Ag2O的特征吸收峰，而2A

6、g-OMS-2-0.05-400并没有出现Ag的衍射峰，说明银高度分散在OMS-2晶格中。由BET数据可看出，同步氧化还原法制备的催化剂的比表面积较OMS-2增大。这可能由于银进入OMS-2晶格中，增大了Mn-O-Mn之间的的距离。XPS测试结果显示，02Ag-OMS-2-0.05-400中含有丰富的表面氧。2Ag-OMS-2-0.05-400中同时存在Ag与+++Ag。而2Ag-OMS-2只有Ag存在。H2-TPR与O2-TPD的结果显示2Ag-OMS-2-0.05-400的还原峰与脱附峰的温度最低，再一次证明通过同步反应法制

7、备的催化剂具有较强的催化氧化能力。(2)为了对同步反应制备方法做进一步的研究，将添加银的量、银氨溶液的浓度和焙烧温度进行改变，结果发现，当银锰摩尔比为2:100、银氨溶液的浓度为0.05%、焙烧温度为400℃时，银高度分散到OMS-2的晶格中，能有效的活化晶格氧，明显提高催化剂的催化性能。在180℃就能将邻二甲苯完全催化氧化。(3)以高锰酸钾(KMnO4)为氧化剂，醋酸锰(Mn(Ac)2)为还原剂，pH=8的条件下制备得到羟基或水含量少的高活性催化剂。但是，此催化剂的比表面积比较小。为了增大它的表面积，在反应体系中分别加入表面活

8、性剂(十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、十二烷基硫酸钠(SDS)、油酸钠(SO)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB))。得到大比表面积的疏水α-MnO2。并从表面活性剂的种类、添加表面活性剂的顺序以及添加表面活性剂的量等III方面进行研究。XRD结果显示加入表面活性剂