磺胺二甲嘧啶在水环境中的光化学行为及光催化降解研究

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1、广东工业大学博±学位论文(工学搏±)橫胺二甲嘘蜡在水环境中的光化学行为及光催化降解硏究肖华花二〇—五年十二月11845:分类号:学校代码弧C:学1120706034;密级号:广东工业大学工学博±学位论文(王学博±)横胺二甲峰暗在水环境中的光化学行为及光催化降解研究肖华花指导教师姓名、职称:刘国光教授学科(专业)或领域名称:应用化学学生所属学院:轻工化工学院论文答辩日期:2015年12月3日ADissertationSubmitted化GuangdongUniversitofTechnoloygy

2、for化eDereeofDoctorofPhilosohgpyDoctorofE打ineerinScience(gg)StudonPhotochemicalBehaviorandPhotocatalyticyDegradationofSulfamethazineinAqueousEnvironmentPhD.Candidate:XiaoHuahuaSuervisor:ProtLiuGuoguan呂pDec2015FacultyofChemicalEnineerinandLihtIndustr

3、gggyGuangdongUniversityofTechnologyGuanzhouGuandonP.R.China510006g,gg,,摘要近年来,医用与兽用抗生素在天然水环境中的广泛存在引起科学界和公众的强,包括迁移和转化烈关注。送些抗生素的环境归趋,至今仍未被熟知。光解是抗生一素在水环境中降解的种重要的非生物降解途径,研究抗生素在水环境中的光化学行为对于评估抗生素对水环境的生态影响有重要i义。为了控制和消除抗生素对环一境的污染,开发经济、高效和环境友好的高级氧化技术成为被关注的另个研究热-CN点。石墨型氮化碳(g

4、s4)是近年来人们发现的具有可见光响应的新型非金属光、催化剂,具有稳定性高耐酸碱和便于改性的优点。为了评价光化学反应对抗生素在水环境中归趋的影响和应用光催化去除水溶液中抗生素的可行性,本研究磅胺类抗生素中的横胺二甲喀瞎(Sulfame化azine,SMT)为目标物,系统研究了其在水。环境中的光化学行为,W及在氮化碳作用下的光傕化解行为本研究的主要结论.降如下:(1)在模拟太阳光照射下,研究了纯水中SMT的光解机制及光解路径。在模2拟太阳光照射下,pH6.9的缓冲溶液中SMT直接光解量子产率为2.92X1CT,SMT在水环境中的光解过程主要包括直接光解和

5、自敏化光解,且作为主要降解方式的直接光解反应速率快于其自敏化过程的降解反应速率■。溶解氧浓度的升高对自敏化光。解反应过程有利,而对SMT直接光解反应过程不利自敏化光解的贡献率随着SMT初始浓度的增大而增大,从而导致怠的光解速率常数随巧始浓度的増大而减小。SMT在不同光源照射下的光化学降解一,均很好的符合准级动力学方程。SMT的光解速率随着光照强度的增大而加快。溶液pH值通过改变SMT存在形态影响其光+D解速率,SMT(^SMT、SMr离子形式存在时的光解速率明显快于其WSMT分子形式存在时的光解速率。发光菌毒性实验结果表明SMT光解过程中所产生的中间

6、产物的毒性低于母体-二甲。通过液相色谱质谱/质谱联用技术鉴定了横胺喀瞎的主------要光解产物:N46二甲基214,推测出其主要光解产物包括PP1(,喀瞎基),++二+2---二甲基+苯胺(。化[Mm15)PP2:246C[MH]m/z124)。4化山/z,氨基曠巧(e也成,,,?SMT分子在光子能量的作用下首先脱除S〇2生成产物PP1,在活性氧物种如0HPP-作用下1分子中CN键断开生成产物PP2。I广东工业大学巧±学位徐文—(2)研究了模拟太阳光照射下,水中溶解性物质对SMT光解的影响。N03和NCV通过竞争吸光引起的对SM

7、T光解速率的改变小于由NCV和NCV产生的对体系--0H浓度改变而引起的中SMT光解速率的改变,因此N03由于使体系中产生更多-??的0H而促进了SMT的光解,而N化由于减少了体系中0H表现出抑制作用,+?2NH-H值的综合作用促进4的影响不大。C〇3通过捕获0H和改变溶液pSMT的光9解’。SMT与碳酸盐自由基的二级反应速率常数为2.27Xl〇L/(molS),低于与径基3+2+?自由基反应的二级反应速率常数7.77xl〇V)

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