矿化垃圾中甲烷厌氧氧化耦合多电子受体还原的特性

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1、暨南大学硕士学位论文题名（中英对照）：矿化垃圾中甲烷厌氧氧化耦合多电子受体还原的特性CharacteristicsofMethaneAnaerobicOxidationCoupledtoElectronAcceptorsReductionintheAgedRefuse作者姓名：何婷指导教师姓名：王立立；龙焰及学位、职称：博士、副教授；博士、副教授学科、专业名称：工科、环境工程学位类型：专业学位论文提交日期：论文答辩日期：答辩委员会主席：论文评阅人：学位授予单位和日期：暨南大学硕士学位论文摘要填埋场两大主要环境污染问题是填埋气和渗滤液。填埋气C

2、H4既是重要的温室气体，又可用作能源，对于不能资源化利用的CH4而言，进行生物控制削减是最为经济有效的方式。由于渗滤液回灌/喷灌经济有效且处理相对简单，学者们认为可以有效削减渗滤液处理量和提高渗滤液出水水质。根据最新的甲烷厌氧氧化（AOM）理论研究报道，2--SO4/NO3/Fe(III)均可作为电子受体耦合AOM，从而去除CH4。结合矿化垃圾可作为功2-能性覆盖材料，渗滤液或预处理渗滤液中高含量SO4、Fe(III)的特点，通过渗滤液回灌，不仅可以达到生物控制CH4，削减CH4排放量，而且可以同步去除渗滤液中的污染物，达到填埋气、渗滤液同步

3、原位处理处置。鉴此，本研究以填埋10a以上的矿化垃圾为研究介质，通过静态批式实验，研究不-同的铁形态、浓度及Fe(III)与NO3共存对AOM的影响以及离子变化规律，确认Fe(III)还原耦合AOM的可行性；模拟填埋场兼/厌氧区域运行反应器，利用好氧预处理后的渗2--滤液中含较高浓度SO4和Fe(III)的特性，研究了矿化垃圾中Fe(III)/NO3还原对AOM效能的影响及多电子受体共存下的耦合反应的行为。主要结果如下：-1（1）体系厌氧且初始CH4为76.34μmol·g干垃圾的条件下，KNO3、Fe3O4和FeCl3对CH4去除均可以产生

4、促进作用。CH4去除量和Fe3O4/FeCl3的浓度有关，其中0.26-1-1μmol·gFe3O4和1.78μmol·gFeCl3对CH4去除的促进作用较好；Fe3O4/FeCl3和KNO3-共存在CH4去除中表现为拮抗作用；当Fe(III)浓度相对较低时，NO3对CH4去除的竞争优势较明显；体系中CO2的产生量和CH4去除量有关，但不仅限于CH4的转化过程；（2）添加易还原性的KNO3和/或FeCl3对CH4去除的促进作用包括显著减少CH4的生成和促进CH4的氧化（p＜0.05）；不同电子受体对CH4产生的抑制效应大小排序-2-为KNO3

5、+FeCl3＞FeCl3＞KNO3；垃圾土中发生了Fe(III)、NO3和SO4驱动的AOM；Fe(III)驱动AOM过程中，CH4会促使生物可利用性Fe(III)还原为Fe(II)，同时促进碳酸结合态-Fe(II)的形成；NO3和Fe(III)共存对CH4去除以及生物可利用性Fe(III)的转化均表现为拮-抗作用，和同时添加NO3/CH4、FeCl3/CH4相比，三者相互作用会抑制碳酸结合态Fe(II)的形成；+（3）反应器运行结果表明，回灌渗滤液可以显著降低渗滤液中的NH4-N和COD-2-含量。研究报道AOM耦合Fe(III)还原在低浓

6、度NO3和SO4的条件下才发生。本研究中，-2-添加外源Fe(III)的条件下，NO3、SO4和Fe(III)明显促进CH4的去除（p＜0.05）。在高I暨南大学硕士学位论文-2--2--浓度的NO3和SO4的条件下，AOM主要靠NO3和SO4共同驱动；在低浓度的NO32-2--2-而SO4浓度高的条件下，AOM主要依靠SO4驱动；在低浓度的NO3和SO4的条件下，才发现Fe(III)驱动的AOM。动力学方程拟合结果表明CH4去除、N2和CO2生成符合零-级反应动力学。不添加、添加FeCl3/NO3的CH4去除动力学方程分别为C=-0.40t

7、+11.89、C=-0.72t+13.18和C=-0.83t+12.39。关键词：甲烷；厌氧；矿化垃圾；渗滤液；铁；硝酸盐；硫酸盐II暨南大学硕士学位论文AbstractThemainlyenvironmentalpollutionfromlandfillarelandfillgasandleachate.LandfillgasCH4isnotonlytheimportantgreenhousegas,butalsobeingusedasenergy.Biologicalcutting-downandcontrolisthemostecono

8、mic-effectivewaytosolvetheproblemofCH4whichcouldnotbeutilizedasenergy.Becausethete