探析高性能聚二甲基硅氧烷聚醚砜渗透蒸发脱硫膜的研究

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1、天津大学硕士学位论文高性能聚二甲基硅氧烷/聚醚砜渗透蒸发脱硫膜的研究姓名：张雄飞申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：吴洪20090601摘要以制备高性能的聚二甲基硅氧烷／聚醚砜(PDMS／PES)渗透蒸发脱硫膜为研究目标，将功能性偶联剂(p氨丙基三甲氧基硅烷，APTMS和N．p(氨乙基)吖氨丙基三甲氧基硅烷．TSD)用于PDMS渗透蒸发脱硫膜的制备，制得高界面稳定和低溶胀的PDMS／PES脱硫膜。研究发现，硅烷偶联剂APTMS和TSD不仅起到交联PDMS高分子的作用，同时起到加强界面粘合的作用，提高了PDMS／PES复合

2、膜的界面稳定性。通过SEM．EDS研究了PDMS分离层的化学组成，并通过分子动力学模拟分析了PDMS／PES复合膜的界面相互作用和界面处PDMS高分子链的运动性，尝试提出了PDMS／PES复合膜的界面粘合机理。通过对PDMS分离层的正电子寿命湮没寿命谱(PALS)分析，将膜的自由体积特性与分离性能的关系进行了较好的关联，并对PDMS膜的渗透蒸发性能和抑制溶胀性能进行了系统研究。。为提高PDMS膜的分离性能，制备了新型规整的Ag+／Si02脱硫吸附剂，．并采用有机．无机杂化方法，制备7"Ag+／Si02．PDMS杂化膜。粒度分析

3、和透射电镜(TEM)观察发现，Ag+／Si02颗粒形貌规整、粒径均一，表面掺杂的Ag分布均匀；通过电感耦合等离子体发射光谱(ICP)和X．射线光电子能谱(XPS)对Ag+／Si02脱硫吸附剂的化学组成做了定量分析。对Ag+／Si02．PDMS杂化膜进行了表征，通过场发射扫描电镜(FESEM)观察了Ag+／Si02一PDMS杂化膜断面形貌并确定了分离层厚度。无机颗粒在PDMS膜内分散良好，杂化膜的FT-IR分析表明有机．无机相之间为物理共混。通过PALS对膜的自由体积空穴和体积分数进行了分析，结果发现，随着填充量的增加，PDMS

4、杂化膜的自由体积分数增加。考察TAg+／Si02-PDMS杂化膜的渗透蒸发脱硫性能，当Ag+／Si02填充量为5％时，杂化膜的分离性能最优(渗透通量为7．76kg／m2h，富集因子为4．28)。关键词：界面稳定性低溶胀渗透蒸发脱硫聚二甲基硅氧烷杂化功能性偶联剂ABSTRACTThisworkfocusedonpreparingpolydimethylsiloxane／poly(ethersulfone)(PDMS／PES)membraneswithhighperformanceinpervaporativedesulfuriz

5、ation．Thefunctionalaminosilane(y-aminopropyltrimethoxysilane，APTMSandN-【3一(trimethoxysily)propyl]一ethylenediamine，TSD)wasintroducedinthemembmnepreparationforthefirsttime，andthePDMSdesulfurizationmembraneswithhighinterfacestabilityandsolvent-resistantproperty．Itwasfo

6、undthatAPTMSandTSDperformednotonlyasacross—linkingagentforPDMSchainsbutalsoasa“sticker'’anchoringPDMStothePESsupportlayer．Energydispersingspectroscopy(EDS)WaSusedtodetectthechemicalstructureof。thePDMS—APTMS／PESmembranesandmoleculardynamicssimulation(MSD)wasemployedt

7、oanalyzetheinterracialinteractionandthemotilityofPDMSchainsintheinterface．Furthermore，thetheoryofPDMS／PESmembraneinterracialadhesionWaspresented．Positronannihilationlifetimespectroscopy(PALS)Wasusedtocorrelatethepermeationfluxwithapparentfractionalfreevolume．Theswel

8、lingbehavior,operatingstabilityanddesulfurizationperformanceofPDMS／PESmembraneswereinvestigatedsystematically．Inordertoenhancethedesulfuri