探析非等温变压吸附空分制氧过程的计算和优化

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1、南京工业大学博士学位论文非等温变压吸附空分制氧过程的计算和优化姓名：王啸申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：姚虎卿;马正飞20030601南京工业大学博士学位论文摘要氧气是一种重要的化学商品，在炼钢、有色金属冶炼、废水处理、医疗和军事等诸多领域有广泛的应用；目前约有20％的空气分离是通过变压吸附技术来实现，变压吸附空分制氧有着越来越广泛的应用前景。降低能耗和提高生产规模是变压吸附空分制氧过程工业应用中面临的突出课题；为了解决这些问题，过去四十年来高性能吸附剂的开发应用和工艺的改进一直是人们研究的重点，近十几年来过程模型化计算才引起人们的重视

2、。过程模型化计算可以了解不同吸附剂床层中浓度和温度的变化以及这种变化对循环过程的影响，非常方便而快捷地探讨不同工艺过程和工艺条件对氧纯度、收率和产率的影响，从而达到工艺优化设计和降低能耗的目的；但目前过程模型化计算还处于不断完善的过程中，缺乏针对不同的空分制氧过程(VSA和PSA)和工艺条件等进行优化分析的系统研究。因此，通过模型的过程计算来对变压吸附空分制氧过程中不同吸附剂的工艺条件和各种工艺条件的相互关系进行探讨以及针对不同工艺条件进行优化分析是目前空分制氧工艺设计需待解决课题。吸附剂吸附分离性能的研究是过程计算的基础。本文首先通过动态穿透实

3、验研究了空气中氮、氧在CaA沸石中的吸附平衡，获得以负载比关联式(LRC)形式表示的氮、氧的吸附平衡方程和与温度有关的平衡参数以及相应的吸附热分别为21．98kJ／m01和13．67kJ／mol，证实了负载比关联式能合理地反映氮、氧在沸石分子筛中吸附平衡关系，为变压吸附空分制氧过程的计算提供了可靠的平衡参数。同时，利用空气在CaA沸石中吸附和降压的绝热实验探讨了床层中温度的变化，得出床层中温度波与氮气浓度波具有一致性，揭示了吸附床层中温度波和浓度波的相互关系；吸附和降压解吸过程中的温度变化也充分证明变压吸附空分制氧循环为非等温过程。其次，从充分考

4、虑床层中传质、传热和动量传递的非等温过程的数学模型入手，对变压吸附空分制氧过程进行计算和分析。数学模型主要包括流体流动的轴向扩散活塞流模型、气固能量平衡和塔壁能量平衡模型、负载比关联式(LRC)的吸附平衡模型和线性驱动力(LDF)方程的传质模型；其中模型设计为六步循环过程(原料气充压、吸附、均降、逆放(用于PSA)或抽真空(用于VSA)、产品气冲洗和均升)；利用正交配置方法把数学模型的偏微分方程组转化为微分代数方程组，并用Besirk微分代数方程求解程序求解所得到的微分代数方程组，摘要采用FORTRAN语言编写非等温变压吸附空分制氧计算程序。针对

5、一定设计要求(3000Nm3／h，93％0，)的CaA—VSA、LiX—VSA和CaA-VSA过程进行模型化计算和工艺条件的敏感性分析，结果表明：(i)VSA过程中的氧收率和能耗(动力)与所参照体系的实际值基本吻合，验证了选用的模型和计算方法以及模型参数的合理性，为变压吸附空分制氧过程的计算和优化提供了可靠的模型化手段，而且通过模型化计算得出床层内浓度和温度在不同步骤中变化也证实了循环过程中均压和冲洗步骤的必要性：(2)相同吸附剂量的前提下，CaA—VSA过程的收率明显高于CaA—PSA过程且能耗远低于PSA过程，CaA-PSA过程更适合对能耗要

6、求不高的较小规模氧的生产，而CaA-VSA过程适合较大规模的生产；(3)LiX-VSA过程有高的氧收率和产率，在装置投入、能耗和生产规模比CaA-VSA过程有非常显著的优势，更适合大规模氧的生产；(4)VSA过程中吸附压力、脱附压力、循环时间和吸附柱长对产品气中氧纯度、收率和产率影响显著，而吸附压力、冲洗比、循环时间和吸附柱长为PSA过程的显著性因素，获得了影响VSA和PSA空分制氧过程的主要因素。随后，考虑到收率的提高可以降低过程的能耗以及产率的增加意味着生产规模的扩大，本文选择氧收率和产率为优化的目标函数，首次以一定范围的吸附压力、脱附压力(

7、用于VSA)或冲洗比(用于PSA)、循环时间和吸附柱长四因素对CaA—VSA过程、LiX—VSA过程CaA—PSA进行正交试验设计L27(34)，并对结果进行统计分析，分析结果可知：(1)循环时间和吸附柱长对VSA和PSA过程中氧收率和产率的影响最显著；(2)VSA和PSA过程中氧收率和产率与显著因素之问的关联式反映了各种显著因素对收率和产率影响的相互关系和影响程度；(3)各种过程中氧收率和产率的观察值与预测值的吻合一致，从而说明得到的关联式可以指导工艺条件的设计以及根据工艺设计的要求方便地获得不同工艺条件下氧收率和产率。最后，在上述正交试验结果

8、的基础上，首次应用神经网络预测其它工艺条件下氧收率和产率，探讨较佳的变压吸附空分制氧的工艺条件，结果显示：(1)VSA和PSA过程中神经