探析过渡金属氧化物-sdc基iltsofc阳极材料的制备及性能研究

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1、7y10{6{25⑧天洋大薯硕士学位论文一■■0_●■●0●爿，0●¨■■¨P■■■■_学科专业：也芏王苎作者姓名：!里熊指导教师：王虞扬塾撞圭—堑—堂篮—一天津大学研究生院2005年i2月中文摘要传统的固体氧化物燃料电池(SolidOxidefuelcells，SOFCs)，工作温度通常在800～1000"(2之间，在提高电解质离子电导率的同时，却导致了电池关键材料的选择、制备上的困难以及成本的居高不下。另外，在直接碳氢燃料SOFC中，燃料不经过附加重整器的重整而直接使用，可使系统简化并为其用作移动式电源带来了希望；但使用碳氢燃料时，操作过程中

2、有炭沉积在阳极上，导致电池性能下降。因此，开发中低温区(400～750℃)的新型电解质以及与之相匹配的电极材料成为燃料电池发展的关键问题。本论文围绕中低温条件下的新型阳极材料开展了以下一些研究工作：1、采用硝酸盐／柠檬酸凝胶燃烧法制备CuO、NiO、CoO及氧化钐掺杂的氧化铈(SDC)等氧化物材料，考察了柠檬酸用量、凝胶燃烧温度等对氧化物材料的粒度、催化活性的影响，并选定柠檬酸与硝酸盐的摩尔比(c／n)为l~2、凝胶的燃烧温度为480％00℃，所得氧化物的粒度在微米级、具备较高的催化活性；2、结合机械研磨法制备各种复合材料，并采用共压法制各成单电

3、池，通过考察电池的输出功率密度来直接评价材料的性能，最终选择CuO、NiO、CoO-SDC复合氧化物(MO．SDC)作为阳极材料并对其制备工艺进行了优化；3、在MO．SDC材料中添加具备良好电子电导性和高温抗氧化性能的炭材料(活性炭、炭黑、中间相炭微球或天然石墨等)来改善MO．SDC的电导性能，达到了良好的效果，发现：添]JH7v01．％天然石墨的MO．SDC阳极材料，使用H2、甲醇作燃料时分别取得了0．265W／cm2、0．25W／cm2的功率密度：4、考察了甲醇作燃料时电池阳极侧的炭沉积情况以及阳极层的稳定性。在材料表征中，采用x射线衍射技术

4、(xRD)来分析材料的晶相并通过电子扫描显微镜(SEM)观察材料的形貌，以便选择合适的初始材料制备工艺以及后续煅烧、烧结温度。关键词：固体氧化物燃料电池，阳极，过渡金属氧化物，凝胶燃烧法，甲醇ABSTRACTConventionalsolidoxidefuelcell(SOFC)wasoperatedathightemperature，800～1000℃．Theeonductivityofelectrolytewasimprovedathighoperatingtemperature．however,selectionofeellmaterial

5、sandeellfabricationwerestrict。resultinginhighcosts．DirecthydrocarbonfuelledSOFCbecomesthefocusofinterest．whereoperationwithhydrocarbonfuelwithoutexternalrefoimcrleadingtoasimplesystemandhighefficiency．AmajorhurdlefordirecthydrocarbonfuelledSOFCtechnologyiScarbonformationonano

6、des,whichiSstillprohibitiveforSOFCdevelopingfurtherintothemarket．TheobjectiveofthisWOrkiStodevelopnovelanodematerialsfurintermediateandlowtemperature(ILlj400--750"C)SOFC．Severalaimswereaehievedasfollows：1．OxidesCuO、NiO、CoOandsamaria-dopedcelia(SDC)werepreparedbyemployingcombu

7、stionsynthesisofnitrate-citratesgel．Theeffectsofcitrateacidandcombustiontemperatureonoxidesparticlesizeandcatalyticactivitywerediscussed．Thee／nwasselectbetweenl~2andthegelcombustiontemperaturerangedfrom450to600。C．2．Transitionmetaloxides／SDC．basedanodematerialswerepreparedcomb

8、iningmechanicalmillingmethod．Singlecellwasfabricatedusingauniaxialdi