探析光催化法去除室内空气中有机污染物的研究

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1、天津大学博士学位论文光催化法去除室内空气中有机污染物的研究姓名：张前程申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：张凤宝20030801中文摘要采用四氯化钛水解法制备了超细Ti02光催化剂，并对其进行表征和活性评价。实验中考察了制备过程中的pH值和焙烧温度对催化剂的粒径、晶型及相变温度的影响，通过用乙醇热浸胶状沉淀和采取冷冻干燥方式，改善了超细粉体的团聚性，避免了硬团聚体的形成。制备过程中的加水量、pH值和加碱方式对Tj02光催化活性有影响，通过正交实验确定了Ti02的最优的制各条件。利用过渡金属钴和稀土元素铈制备了掺杂的超细TiQ，并进

2、行了表征和活性评价。钴掺杂和铈掺杂都可以抑制Ti02晶粒长大，使样品的粒径减小，比表面积增大。而钴掺杂对晶粒的长大有更强的抑制作用。掺杂光催化剂的活性高于纯Ti02，光催化性能变化与掺杂方法和掺杂物有关，共沉淀法的掺杂光催化剂光反应活性高于机械混和法。而其中钴掺杂光催化剂的活性又优于铈掺杂光催化剂。钴掺杂能促进锐钛矿向金红石型的转变，而掺铈对相变影响不大。采用溶胶一凝胶法分别制各了玻璃板上的Ti02负载膜、活性炭和麦饭石上的Ti02负载催化剂，并做了电镜表征和反应性能评价。活性评价结果证明，玻璃板上负载的Ti02膜由于吸附能力差，所以不

3、能用于气相光催化系统。麦饭石和活性炭负载的Ti02由于有较好的吸附性能，能使负载催化剂表面上反应物分子的浓度增大，所以对气相中苯的光催化降解活性都好于未经负载的Ti02。以苯为模型反应物，考察了催化剂用量、催化剂接触面积、光强度、苯的初始浓度和系统中水分量对苯的气相光催化降解反应的影响。红外检测到苯光降解反应的中间产物是一个六元环醇，据此推测了苯的气相光催化降解可能的反应历程。通过实验并结合参考文献的结论，证明苯的气相光催化过程在不同的反应条件下遵循不同的反应历程。建立了苯的气相光催化反应动力学方程，并通过实验，采用初始浓度法确定了动力

4、学方程中的反应速度常数k和Langmuir吸附平衡常数k，。利用所推测的动力学方程建立了气相光催化反应器的数学模型，并得到了非稳态条件下模型的解析解和数值解。比较了模型参数九对模型结果的影响。由于真实地考虑了反应速度常数在在不同反应时期的变化，使模型的计算数据很好地描述了实验结果。制备了光催化空气净化网，并应用其设计制作了光催化空气净化器。在高浓度苯污染环境中进行了净化性能评价，结果证明，所制作的光催化空气净化器有很强的净化能力，在高浓污染气体的破坏性实验中仍能保持很好的净化效果。关键词：气相光催化；光催化剂；二氧化钛；掺杂；负载；数学

5、模型AbatractThemicro—sizeparticlesofTi02oxideusedasphotocatalystwerepreparedbyTICl4hydrolysis．Thepropertycharacterizationandactivityevaluationofri02wereperformed．TheeffectsofpHvalueandcalcinationtemperatlLTeonthecatalystparticlesize，crystalformandtransitiontemperaturefroma

6、natasetOrufflewerealsoexamined．AgglomerationstateofthepowderwasimprovedgreatlythroughhotdippingwithabsolulealcoholDrfreeze-dryingthegelatinousprecipitate，almostnohardagglomerateformed．Theeffectsofthewaterdosage，pHvalueandalkalifymodeinthepreparationprocessonthephotocatal

7、yticactivityofTiOzwereexamined．and1heopfinl啪p)eparationconditionswerea】sodeterminedbyorthogonaldesign．Themicro—sizeparticlesofTiOzdopedwithtransitionmetalCoandrareearthelementCewerepreparedThepropertycharacterizationandactivityevaluationofdopedTj02werealsoperformed．Thegr

8、aingrowthofTi02canbecheckedbydopingCoandCe，anddopingCohasgreatercheckaction．ThedopedTi02hashigheractivi