基于超临界水氧化苯酚体系的分子动力学模拟

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1、I圊IJ⑧天毕大曹硕士学位论文作看姓名：金墓哲指导教师：董垂苴塾握天津大学研究生院2006年2月中文摘要超临界水氧化法作为一种新型、高效的废物处理技术已受到越来越多的研究者的关注。它利用超临界水的独特性质使得有机物与氧气能够快速地发生反应，从而实现有机物的彻底氧化，特别适用于难降解的有机废水的处理。本文针对超临界水氧化苯酚体系，采用分子动力学模拟手段，研究了超临界水氧化苯酚体系的分子间作用。本文通过研究提出了用分子动力学模拟方法计算含氢键的超临界流体密度时适用的计算方法，计算了超临界条件下水的密度以及甲醇、乙醇在其临界点的

2、密度值。计算得到水、甲醇和乙醇三体系在其临界点的模拟密度值分别为O．34719／cm3，O．29459／cm3和O．29769／era3，与文献值的相对偏差分别为7．6％，8．3％和7．8％。本文在温度为543．2K～783．2K、压力为23MPa～29MPa范围内对苯酚、水二元体系和苯酚、氧气、水三元体系的微观结构进行了分子动力学模拟，研究结果表明：水分子在苯酚分子周围形成较强集聚，随温度的升高，集聚增强，当温度达到720K以上时，开始波动；随压力的升高，集聚减弱，当压力达到27MPa以上时，集聚程度基本不变。氧气分子在

3、苯酚分子周围形成较弱集聚，随温度的升高，在临界点附近出现波动，远离临界点后开始上升并逐渐趋于稳定。本研究对超I临界水氧化的工艺研究具有指导意义。在本文的最后部分，在温度为308．15～328．15K，压力为11～15MPa范围内测得了C02一乙醇体系中乙醇的偏摩尔体积。实验结果与用分子动力学方法模拟的结论一致，在一定程度上验证了本文所采用的分子动力学模拟方法研究超临界流体宏观性质的可靠性和可行性。关键词：超临界水分子动力学模拟密度集聚ABSTRACTSupercriticalwateroxidationisanewly-d

4、eveloped，highly-effectivetechnologyforthetreatmentofo唱aulcwastewater,whichhasattractedmoreandmoreattentionfromtheresearchersbecauseoftheuniquepropertiesofsupercriticalwater．Inthispaper,mierostructuresofthephenol·02一H20systemwereinvestigatedbyMolecularDynamics(MD)s

5、imulation．Theparameterswerestudiedinthesimulationofsupercriticalfluid．Densitiesofwaterinsupercritiealcondition,methanolandethanolatcriticalpointbyMD黜calculated，andthedensitiesatcriticalpointare0．34719／cm3，0．29459／era3and0．29769／cm3respectively．Theresultsofmicrostm

6、cturesinvestigatedbyMDindicatethattemperaturehasgreateffectontheRadialDistributionFunction(RDF)ofH20-phenoland02-phenol，andthenumberofwatermoleculesclusteringaroundthephenolmoleculeincreaseswitlltemperaturerisingandthenbegintOfluctuatewhenthetemperaturereaches720K

7、,whileitdecreaseswiⅡlpressurerisingandkeepstheconstantwhenpressureincreaseto27MPa．Thesimulationresultscouldprovidevaluableinformationtoguidethepracticaloperation．n地reliabilityoftheresultsofMDWasinvestigatedbymeansofthestudyofthePartialMolarVolumeofethanolinsupercr

8、iticalC02-ethanolsystemrangingfrom308．15Kto328．15Kand11MPato15MPa．TheresultsshowthatthevalueofexperimentsandMDareaccordantwell．KEYWORDS：supereriticalwat