基于储氢材料用微晶碳结构调制的研究

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1、分类号:TQ050.4+2密级:公开UDC:单位代码:10424学位论文储氢材料用微晶碳结构调制的研究雷桂芹申请学位级别:硕士学位专业名称:化学工艺指导教师姓名:周仕学职称:教授山东科技大学二零零八年五月论文题目:储氢材料用微晶碳结构调制的研究作者姓名:雷桂芹入学时间:2005年9月专业名称:化学工艺研究方向:纳米材料应用技术指导教师:周仕学职称:教授论文提交日期:2008年5月论文答辩日期:2008年6月授予学位日期:STUDYONTHESTRUCTUREMODULATIONOFCRYSTALLITECARBONUSEDFORHYDROGENSTORAGEMATERI

2、ALSADissertationsubmittedinfulfillmentoftherequirementsofthedegreeofMASTEROFPHILOSOPHYfromShandongUniversityofScienceandTechnologybyLeiGuiqinSupervisor:ProfessorZhouShixueCollegeofChemicalandEnvironmentalEngineeringMay2008声明本人呈交给山东科技大学的这篇硕士学位论文,除了所列参考文献和世所公认的文献外,全部是本人在导师指导下的研究成果。该论文资料尚没有

3、呈交于其它任何学术机关作鉴定。硕士生签名:日期:AFFIRMATIONIdeclarethatthisdissertation,submittedinfulfillmentoftherequirementsfortheawardofMasterofPhilosophyinShandongUniversityofScienceandTechnology,iswhollymyownworkunlessreferencedofacknowledge.Thedocumenthasnotbeensubmittedforqualificationatanyotheracademic

4、institute.Signature:Date:山东科技大学硕士学位论文摘要摘要氢作为一种高能量密度、清洁的绿色新能源,已引起了人们的极大关注。安全、高效、高密度、低成本的储氢技术,是将氢能利用推向实用化、规模化的关键,根据技术发展趋势,储氢研究的重点是在新型高性能规模储氢材料上。本课题研究的碳材料以无烟煤、石油焦、石墨等作为主要原料,这些碳原料经过炭化、预石墨化处理后,然后将其与镁复合,制得Mg/C复合储氢材料。这些碳原料具有成本低、来源广等优点,所以用它们制备储氢材料可以降低成本、节约贵重金属资源。通过改变炭化及预石墨化温度、添加金属催化剂、脱灰、改变碳原料等工艺

5、条件,制备了不同结构的微晶碳,并利用XRD图谱对其进行分析。无烟煤经炭化和预石墨化制备的微晶碳的(002)和(100)衍射峰均比无烟煤的尖锐,在无烟煤炭化及预石墨化过程中添加Ni、Fe,或者先经脱灰后进行预石墨化的,该趋势更加明显。石油焦经1500℃预石墨化制备的微晶碳其(002)衍射峰比无烟煤的尖锐。根据微晶碳的XRD图谱,计算了微晶碳的结构参数d002、Lc和La,结果表明,无烟煤经过炭化和预石墨化处理后,其石墨化度增大,形成了具有类石墨微晶结构的微晶碳,且石墨状微晶碳的结晶区增大,碳网平面在二维方向显著增大。研究了碳材料对储氢材料的储氢密度、放氢温度、微观结构的影

6、响。结果表明,添加无烟煤制备的微晶碳的储氢材料,其储氢密度最高(为3.71wt.%)、初始放氢温度最低(340.8℃)、粒度最小(100~200nm)。说明无烟煤制备的微晶碳同镁的协同储氢作用最佳,对材料放氢温度降低的催化作用最好,而且其助磨作用也是最好的,可使储氢物料在短时间内磨细。其次,研究了碳原料的热处理温度对储氢材料性能的影响,结果表明,无烟煤的热处理温度对材料储氢密度的影响不大,储氢密度基本相同;石油焦热处理温度对材料的储氢密度的影响较大,随着温度的升高,材料的储氢密度先增大后减小,当石油焦处理温度为860℃时,材料的储氢密度最大。最后,研究了在无烟煤炭化、预

7、石墨化过程中添加Ni、Fe、Co对储氢材料的储氢密度的影响,结果表明,添加Ni的储氢密度最大,说明Ni对微晶碳结构的催化作用最好,从而使得储氢材料的效果最好。关键词:无烟煤;微晶碳;炭化;预石墨化;储氢山东科技大学硕士学位论文摘要ABSTRACTAsasortofhighenergydensityandcleanenergy,hydrogenhasbeenpaidmoreandmoreattention.Thestoragehydrogentechnologyofsafety,highefficient,highdensity,lowco

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