基于cufe水滑石及其衍生物的制备和催化性能研究

《基于cufe水滑石及其衍生物的制备和催化性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、合肥工业大学硕士学位论文Cu/Fe水滑石及其衍生物的制备和催化性能研究姓名：左鹏申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：于少明20080501Cu／Fe水滑石及其衍生物的制备和催化性能研究摘要水滑石(LDHs)及其焙烧后得到的复合氧化物是一类在催化、吸附等领域有着潜在应用的材料。本文以NaOH／Na2C03为沉淀剂，采用共沉淀法合成了Cu．Ni．AILDHs、Cu—Mg-A1LDHs、Fe．Ni．A1LDHs和Fe．Mg．AILDHs，考察了它们在不同温度焙烧下得到的复合氧化物在催化湿式过氧化

2、氢氧化法降解苯酚中的催化性能。结果表明在相同的实验条件下，只含铁的复合氧化物催化活性较差(苯酚转化率<10％)，而含铜的复合氧化物，尤其是铜镍铝复合氧化物表现出较好的催化活性。少量Fe的引入有利于表面活性中心Cu的分散，本实验合成了铜镍铁铝复合氧化物；并以苯酚转化率为指标，确定了合成Cu．Ni．Fe．A1LDHs时各元素的适宜比例：EM2+／∑M3+=3，Fe3+／YM3+=0．25，Cu2+／YM2+=0．25；利用TG．DTA、XRD、FT-IR等表征手段研究了四元水滑石焙烧过程中的结构变化

3、。通过单因素条件实验，确定了Cu．Ni．Fe．A1复合氧化物应用于含酚废水处理时(初始苯酚浓度400mg·L‘1)的最佳工艺参数：催化剂浓度400mg·L～，Mrt202／Mph。nol(摩尔比)为12，反应温度60℃，不调节体系的初始pH值(=6．5)，反应60rain后，苯酚转化率达97．5％。Cu．Ni．Fe．AI复合氧化物具有良好的循环使用性，四次循环后，仍保持较高的苯酚转化率(93．5％)。本文还利用高效液相色谱对不同反应时间的苯酚降解产物进行了分析，检测到了对苯二酚、邻苯二酚、顺丁烯

4、二酸等物质。推测其反应历程如下：苯酚在羟基自由基的进攻下，首先生成对苯二酚、邻苯二酚、对苯醌等芳香族物质，然后这些芳香族中间产物再进一步氧化开环，经过一系列步骤，生成顺(反)丁烯二酸；后者经羟基自由基的氧化，生成草酸、甲酸等小分子物质；而这些小分子物质，最终可矿化成为C02和H20。关键词：水滑石；复合氧化物；CWPO；苯酚；高效液相色谱Preparationandcatalyticpropertiesofcopper／iron--containinglayereddoublehydroxide

5、sandtheir1●．●nerlVativesAbstractLayereddoublehydroxides(LDHs)andtheirderivatives，mixedoxidesbycalciningLDHs，areoneofimportantpotentialmaterialsinthecatalysisandadsorptionfields．Inthethesis，Cu—Ni·A1LDHs，Cu—Mg·A1LDHs，Fe—Ni—A1LDHsandFe-Mg—AILDHswereprep

6、aredbycoprecipitation，fromthecorrespondingnitratesolutionsandmixedprecipitants(NaOHandNa2C03)．MixedoxideswereobtainedbycalciningLDHsatdifferenttemperatures．ThecatalyticbehavioursoftheaforementionedLDHsandtheirderivativesforthecatalyticwethydrogenpero

7、xideoxidation(CWPO)ofphenolaqueoussolutionsweretested．Underthesameexperimentalconditions，itwasobservedthatironcatalystsshowedbadactivities(<10％ofphenolconversion)，andthecoppercatalysts，especiallyCu-Ni-A1mixedoxide，showedhigheractivities．Itwassaidthat

8、afewofirondopingintothecoppercatalystcouldimprovethedispersaloftheactiveelement(Cu)．Sothequaternarymixedoxidewasprepared，containingcopper，nickel，ironandaluminum．Accordingtotheconversionofphenol，theratiosoffourelementsinthecatalystwereascertained：EM2+