基于co偶联—再生反应系统的分叉行为研究

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1、天津大学硕士学位论文CO偶联—再生反应系统的分叉行为研究姓名：刘戈申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：马新宾2002.1.1＼、中文摘要CO气相催化偶联反应合成草酸酯、草酸是当前Cl化工领域研究的重要课题之一，由于该反应系统是一个高度非线性的复杂反应系统，本文采用现代非线性分叉理论对其进行研究。利用建立的CO偶联反应与亚硝酸酯再生反应的动态模型，对系统进行了动态模拟，模拟计算结果与模试实验数据吻合较好，为反应器的模拟控制及反应系统的非线性行为分析莫定了基础。通过对偶联反应器(固定床)进行动态模拟及非线性分岔

2、分析。基本上确定了该体系的动态特性及其非线性特性，并分别提出了单参数变化及无因次数群变化时CO偶联反应的稳定操作范围。当Pel、Pe2>10时，体系只有一个定态操作点，且其是稳定的：随着PeI及Pe2的减小定态操作点逐渐增多，最多时至4个(PeI=Pe2=1)；PeI、Pe2、B2的增大以及Da的减小通常对于反应体系的稳定是有利的：能导致出口温度较低的操作通常是确保体系稳定运行的方法。气相流量、操作压力及换热介质温度是再生反应的敏感参数，且随气相流量的减小，操作压力及换热介质温度增大NO转化率增大。CO偶联反应与

3、再生反应的动态模拟与非线性分析研究工作为进一步建立CO偶联一再生反应循环系统整体动态模型及其非线性分析奠定了良好的基础。关键词：CO偶联反应、再生反应、动态模拟、非线性、分叉、．ABSTRACTCOcatalyticcouplingtodiethyloxalateandoxalicacidinthegasphaseisoneofthemostimportantresearchwayofClchemicaltechnology．TheCOcoupling-regenerationreactionprocess，ah

4、ighlycomplicatednonlinearsystem，WasstudiedbymodernnonlinearbifurcationmethodinthisWOrk．DynamicsimulationonthisprocessWascarriedoutonthebasisofdynamicmodelsofCOcouplingreactionandethylnitriteregenerationreaction，separately．Thescaling-upexperimentaldatasupports

5、theresultsofdynamicsimulation，indicatingthatthenonlinearcharacteristicsandcontrolofthereactionsystemcouldbestudiedonthebasisofthesedynamicmodels．ThedynamicandnonlinearcharacteristicsofCOcouplingreactionweremainlystudiedprimarilybythenonlinearbifurcationanalys

6、isonthedynamicmodel．Thedynamicsafeoperationregionswereproposedonthebaseofsolevariablesanddimensionlessnumbers．WhenPej，Pe2>10，thereisonlyoneoperatedstate,anditissteady．TheoperatedstatesincreasedwiththedecreaseofPelandPc2，andreachedtofourwhenPel2Pe2。1．Itcanbeea

7、silyprovedthatitispropitioustoke印statesteadywiththeincreaseofPel，Pe2and132andthedecreaseofDa．AdditionallylowerexittemperatureWasinfavorofkeepingstatesteady．Gasflowrate，pressureandtemperatureofpreservativeheatflowweresensitiveparametersofregenerationreaction．T

8、heconversionofNOincreasedwiththeincreaseofpressureandtemperatureofpreservativeheatflowandthedecreaseofgasphaseflowrate．ThedynamicmodelandthenonlinearanalysisofCOcouplingandregenerationrea