应用分子拓扑理论研究溶质在超临界co,2中的溶解度

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1、北京化工大学硕士学位论文应用分子拓扑理论研究溶质在超临界CO<,2>中的溶解度姓名：裴雪梅申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：金君素20090602摘要应用分子拓扑理论研究溶质在超临界C0：中的溶解度摘要超临界流体技术作为新型高效的绿色分离技术之一，经过近三十多年的发展，无论是在应用还是基础理论上都取得了很大的进展，但是固体溶质在超临界流体中的相平衡研究仍然是超临界流体科学与技术研究的热点和难点，有关该方向的研究无论从基础理论研究角度审视还是从实际应用角度考虑都具有重要的意义。本文对单质固体溶质及混合固体溶质在含和不含夹带剂的超临界C02中的相平衡进行了较为系统

2、的研究。论文主要研究工作如下：在相平衡研究方面，本研究主要继续本实验室的研究，通过研究固体溶质在超临界C02中的溶解度，来考察各个基团如羟基、羧基、酯基等基团对固体溶质在超临界C02中的溶解度的影响。本文主要研究了磺酰胺基对固体溶质在超临界C02中的溶解度的影响。实验研究的单一溶质包括：对甲基苯磺酰胺、对氨基苯磺酰胺、对氨基苯磺酸；固体混合物体系为对甲基苯磺酰胺和对氨基苯磺酰胺(1：l等摩尔混合)。实验温度分别为308．15K、318．15K和328．15K，压力范围为8．0""21．0MPa，实验所采用的夹带剂包括：甲醇、乙醇、乙二醇、丙酮。测定的溶解度数据共计17

3、4组，大大丰富了超I临界流体相平衡基础数据。在研究固体纯物质在超临界C02中的溶解度时，考察了温度、压力对相平衡的影响；在研究夹带剂对固体纯物质在超临界流体中溶解度的影响时，考察了夹带剂种类、浓度、体系操作温度对溶解度的影响。论文中用北京化工大学硕士学位论文Chrastil方程、M．T方程、改进的Chrastil方程、K．J方程关联实验数据，得到的AARD最大不超过5．9％。在固体混合物在超临界多元体系的相平衡研究中，实验研究发现混合物中各组分溶解度均与单质固体溶质不同，本文对此实验结果进行了探索性解释，可能是固体混合物中各组分互为对方的“夹带剂"，并考察了超临界C0

4、2对固体混合物的选择性分离；同时，本文还分析比较了夹带剂对固体混合物各组分在超临界流体中溶解度的提携作用。通过对结构化学和分子拓扑理论的研究，建立了新的原子点价公式和分子连接性指数(RMCIs)，这个新的原子点价公式反映了分子的三维立体拓扑结构，将合适的I洲CIs植入简单易用的密度一一基准模型中，构建了超临界二元体系新模型，运用新模型对芳香族化合物在超临界流体中的溶解度进行关联，验证了新模型的可靠性，并用RMCIs法关联本论文中三种物质在超临界C02中的溶解度。对于RMCIs法在其他超临界流体中的应用等相关问题，本文做了尝试性的研究，但是由于文献数据有限，此方面的工作

5、还有待加强。关键词：溶解度、固体纯物质、固体混合物、超临界C02、分子连接性指数ⅡSTUDYoNTHESOLIBITY0FSOLIDINSUPERCRITICALC02USINGMOLECULARToPoLoGYABSTRACTDuringthepastthirtyyears，supercriticalfluidtechnology,asoneofthegreenseparatetechnology,hasmadegreatprogressintheapplicationandtheory．Butthestudyontheequilibriumofsolidandso

6、lidmixtureinsupercriticalfluidcontinuetobeaveryimportantpartinthefieldsofthesupercriticalfluidsbecauseitcailprovidekeyinformationsfordesigningandbuildingupanypracticalsupercriticalseparationprocesses．ThereforestudyontheequilibriumofsolidandsolidmixtureinsupercriticalC02withandwithoutcos

7、olventhasbeencarriedouttodeepenthefundamentalresearch，andthemajorworksispresentedasfollows：Asfortheequilibriumresearchaspect，thisstudyisonepartofourlong-termobjective，whichistopredictthesolutesolubilitywithdifferentfunctionalgroupsinsupercriticalC02．Intheanteriorstudy,thefuncti