多组分超临界气体混合物在多孔固体上吸附平衡的研究

《多组分超临界气体混合物在多孔固体上吸附平衡的研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、天津大学博士学位论文多组分超临界气体混合物在多孔固体上吸附平衡的研究姓名：吴芹申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：周理20030601中文摘要多组分超临界吸附平衡是多组分吸附平衡目前亟待解决的问题，是吸附领域内一个明显的薄弱环节，很少有相关的实验和理论研究报道。多组分超临界吸附平衡的研究对多组分吸附平衡理论的发展和工业化生产的需要具有重要的理论意义和工业应用价值。因此本文重点研究了多组分超临界吸附平衡。首先系统评述了多组分气体吸附平衡的实验和理论研究现状，并采用JX一101椰壳活性炭为吸附剂，用静态容积法测定了纯CH4、N2和H2的吸附等温线，温

2、度范围283K～298K，压力范围0～10×105Pa，以此作为预测多组分吸附平衡的基础。然后采用动态法测定了超临界组分CH4一N2一H2混合物在Jx—l叭活性炭上不同浓度、不同温度条件下的吸附平衡数据，实验温度范围283～313K，压力范围O～6×103Pa。利用实验测得的多组分超临界吸附平衡数据，检验了各种已有模型的适用性，包括EL、LRC、G—M、lAST、FHVSM、MPSD和MISC七种模型，对各个模型的优缺点进行了分析比较。通过对现有模型的比较，发现FHVSM模型和本实验室前期提出的MISC模型对超临界多组分cH4—N2一H2吸附平衡的预测

3、精度最高。但是，现有模型的共同缺点是把吸附相看作为饱和液体，这种处理方法对超临界多组分吸附平衡是不合理的。本文基于超临界气体吸附的基本特性，把吸附相看成吸附质分子在吸附剂表面形成的非理想的单分子层混合二维压缩气体，用二维维里方程描述吸刚相行为，同时用孔径分布函数描述吸附剂表面的不均一性，由此提出一个新的预测多组分超临界吸附平衡的理论模型一SAEM。通过实验数据对此模型进行了全面考核，结果表明SAEM模型整体表现优于现有其它模型。为充分检验SAEM模型的可靠性，亦采用文献发表的其它多组分吸附平衡数据对此模型做了进一步考查，发现SAEM模型对超临界多组分吸

4、附平衡的预测表现最优，对既含超临界组分也含亚临界组分吸附平衡的预测能力仅次于MISC模型。由此证明了SAEM模型预测超临界多组分吸附平衡的方法是合理且可靠的。关键词：吸附多组分超临界气体模型活性炭AbstractKnowledgeofmulticomponentsupercriticaladsorptionequilibriumisimportanttothedesignofseparationprocessesandtheprogressoftheory．However,onlyfewmsearchhadbeendoneonmulticomponen

5、tsupercriticaladsorptionequilibrium．Therefore，multicomponentsupercriticaladsorptionequilibriumwasstudiedsystematically．Theresearchprogressintheexperimentsandtheoriesofmulticomponentadsorptionequilibriawasreviewedindetail．Purecomponentadsorptionisothermsofmethane，nitrogen，andhydr

6、ogenonJX一101activatedcarbonweremeasuredbythevolumetricmethodandactedasbasicdataforpredictingmuhicomponentadsorptionequilibrium．Theexperimentconditioncoveredtherange283—313Kandpressures0-10xl03Pa．Inaddition，theadsorptionequilibriumdataoftheC1-14-N2一H2mixturesofvariouscompositiono

7、nJX-101activatedcarbonweremeasuredbythedynamicmethodintherangeof283K-313K，0—6x10’Pa．Severalwell—knownmodelstopredictmulticomponentadsorptionequilibriumweretestedbyexperimentaldatapresently．Themodelstestedinclude(1)theextendedLangmuirmodel(EL)；(2)theladenratiocorrelation(LRC)；(3)

8、theidealadsorptionsolutiontheory(IAST)；(4)theFl