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时间:2019-03-11
《以离子液合成法制备硅铝型分子筛与分子筛结构的研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、分类号:TQ413.2密级:公开Y98754S单位代码:10152学号:2003066大连轻工业学院硕士学位论文中文题目:以离子液合成法制各硅铝型分子筛与分子筛结构的研究英文题目:StudyonSynthesisofSi.A1ZeoliteinIonicLiquidandItsStructure二级学院:化工与材料学院学科、专业:化学工艺研究生:马英冲指导教师:余加祜教授李坤兰副教授2006年4月摘要摘要目前,离子液体作为一种新型的绿色和环境友好溶剂受到了极大的关注。它是由较大的有机阳离子和较小的无机阴离子组成的盐类,与一般的离子化合物不同,它在室温或室温附近呈液态,因而也可以
2、称为低温熔融盐。离子液体具有以下性质:(1)蒸汽压极低、不可燃;(2)溶解能力极佳,可以对各种有机物、无机物及聚合物进行溶解;(3)热稳定性和化学稳定性高、液程宽690—300℃);(4)离子电导率高,电化学电位窗大。目前,在多相催化、有机合成、电化学、分离分析化学等化学化工领域中,关于离子液体应用的研究都有大量的报道。将离子液体用于合成分子筛材料的报道始于2004年,Cooper等以【Qmiln】Br为溶剂和模板剂在常压下合成了磷铝型分子筛A1P04-11和其它几种类分子筛材料,而利用离子液体热合成法合成硅铝型沸石分子筛的研究却一直未见报道。本论文中,首次利用1一乙基.3-甲
3、基咪唑溴盐离子液体通过离子液体热合成法制备了硅铝型分子筛——方钠石。离子液体热合成法与水热和溶剂热合成这些使用分子溶剂的合成方法不同,它将离子液体这种离子化合物同时作为溶剂和模板剂进行分子筛合成。由于离子液体具有液程宽、热稳定性高的特点,在相当宽的温度范围内,离子液体可以作为液体使用,其中的反应可在常压下进行。并且离子液体有很强的自组装能力,它能够在液态下通过氢键形成超分子结构,将离子液体作为模板剂使用,合成过程中不需要另外添加模板剂。我们利用这种方法合成出了晶体呈球形,晶粒约200-500姗的方钠石。通过XRD、BET、SEM等现代表征手段对产物进行表征,考察了晶化时间、晶化
4、温度、硅铝胶与离子液体的比例等合成条件对离子液体热合成沸石分子筛晶化过程的影响,并且对合成机理进行了初步的探讨。研究结果表明:离子液体热合成方钠石,60--90℃为形成方纳石的最佳温度。水与离子液体的比例影响晶化反应的进程,当离子液体与硅铝胶重量比为3时,产品为纯的方纳石;随体系中水含量的增加,样品中出现了x沸石。以S“砧比为1.1,1—10.O,1的硅铝胶体系合成了方钠石,且结晶度随S心比上升而上升。关键词:离子液体热合成,沸石,离子液体,方钠石AbstractRecently,asanewtypeofgreenenvironment—friendlysolvent,ioni
5、cliquid(1Ls)haveattractedmuchinterestoftheresearchers.ILsaresaltscomposedofbigorganiccationsandsmallinorganicanions.Differentfromotherioniccompounds,meltingpointsofILsareclosetotheroomtemperature.Theyhaveuniqueproperties:(1)nonvolatile,nonflammable;(2)goodsolventsforawidcrangeoforganic,inorg
6、anicmateriaisandpolymer;(3)highthermalstabilityandchemicalstability,widerangeofliqnidustemperatures(-90-300℃)’(4)goodionicconductivityandlargeelectrochemicalwindow.Uptonow,Theyarewidelyusedindifferentchemicalprocessessuchasheterogeneouscatalysis,organicsynthesis,electrochemistryandanalytical
7、chemistry.However,Incontrasttotheirsuccessfulapplicationsabove,theuseofEsinzeolitesynthesisisstirlackofreporting.TheresearchaccordingtotheusingofILsinzeofitesynthesiswasfirstreportedin2004.Coopereta1.used【C2mim]Brasbothsolventsandtemplatesinthesynt
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