wo,3hzsm-5催化剂上乙醇催化脱水制乙烯的研究

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1、天津大学硕士学位论文WO<,3>/HZSM-5催化剂上乙醇催化脱水制乙烯的研究姓名：刘欣申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：郭翠梨20080601摘要与现有的烃类裂解制乙烯路线相比，固体酸催化乙醇脱水制乙烯路线具有环保、可持续、反应条件温和等多方面的优势，正引起越来越多的研究者的关注。本文针对乙醇脱水制乙烯反应，基于机械混合法和浸渍法制备的w03／HZSM．5分子筛催化剂，研究了所制催化剂的乙醇转化率和乙烯选择性；考察了氧化钨含量、操作条件和催化剂制备条件对催化剂活性的影响规律；采用NH3．TPD、IR、BET

2、、XRD、Raman和xPS等表征手段考察了催化剂的表面酸性和结构对乙醇脱水反应的影响。对于机械混合法制备的W03／HzSM．5催化剂，氧化钨负载量对W03／HzSM．5的低温催化活性有较明显的影响。活性测试结果表明，10叭％w03／HZSM．5具有相对较好的低温催化活性。相比于HZSM．5，反应温度为240℃时，l0叭％W03／HZSM．5上的乙醇转化率从72．3％增加到90．8％，乙烯选择性从66．0％增加到67．7％。NH3．TPD及Py．1R结果表明，氧化钨的负载使得分子筛催化剂酸强度降低，L酸位消失。结合R

3、aman光谱及XPS结果分析，15叭％w03／HzSM．5催化剂钨物种存在表面聚集现象。10叭％w03／HzSM．5催化剂中钨只存在五配位的钨元素，15％W03／HzSM．5催化剂中存在四配位的钨元素、六配位的钨元素。五配位的钨元素的存在可能是lO训=％w03／HZSM．5乙醇脱水低温活性高的原因。对于浸渍法制备的w03／HzSM．5催化剂，采用正交实验考察了负载氧化钨含量、焙烧温度和焙烧时间对催化剂活性的影响。实验结果表明，氧化钨含量对催化剂活性影响显著。5Ⅲ％W03／HZSM．5具有较好的低温脱水活性，乙醇转化率

4、为83．8％，乙烯选择性分别为70．6％。关键词：乙醇脱水，乙烯，w03／HzsM．5，机械混合法，浸渍法ABSTRACTEthyleneproductionViaethanoldehydrationoVersolidacidc暑忸lystshasrecentlyattI．actedmuchmoreattentionbecausetheprocessisenVironmental，sustainableandtheoperationconditionsaremildincomparisonwithhydrocarbo

5、ndecomposition．Thethesisfocusedontheethyleneproductionthroughethanoldehydration，锄dthecontentisasfollows：W03／HZSM一5zeolitewaspreparedbymechanicalmixingmethodorimpregnantmethod，andtheethanolconVersionandtheethyleneselectiVityoverthesesynthesizedcatalystswerethens

6、tudied．Efl’ectsofoperat．onconditionsonthecatalyticactiVitywerealsostudiedhere．ChamcterizationofNH3·TPD、IR、BET、XRD、RamanandXPSwereusedtostudytheinfluenceofthecatalystsu雨ceacidands咖cturepropenyontheethanoldehydrationreaction．AsfIarasthemechanicallymixedW03／HZSM-5

7、isconcemed，W03contentplayedanimportantroleonthecatalystsactiVit)，．TheactiVitytestresultsshowedthat1O叭％W03／HZSM-5exhibitedthebestdehydrationactiVit)，．ComparedwithHZSM-5zeolite，theethanolconversionincreased1jrom72．3％to90．8％，andtheethyleneselectiVityincreasedfrom6

8、6．0％t067．7％．CharacterizationresultsofNH3-TPDandPy-IRshowedthattheloadedW03decreasedtheacidi妙ofthecatalystandtheLewisaciddisappeared．TheR盘manandXPSresultsshowedtheWspeciesinl