可降解形状记忆交联聚酯网络合成及在药物缓释中应用

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1、中文摘要可降解形状记忆聚合物具有良好的机械性能、可降解性、形状记忆性等性能，在高分子医用材料领域有着广泛的应用前景(例如，手术缝合线、药物释放载体、支架等)，已成为近年来研究的热点。本文合成了几种生物相容形状记忆聚氨酯或聚酯材料，并研究了材料的降解和药物缓释性能。分别以乙醇酸和n￡．乳酸为原料，合成了乙交酯和丙交酯，其中丙交酯、乙交酯的产率分别超过55％和50％。再以乙交酯、丙交酯为原料，季戊四醇为引发剂，二丁基氧化锡(DBTO)或者辛酸亚锡(Sn(oe02)为催化剂，开环聚合得到了一系列不同分子量和乙交酯含量的星形丙交酯／乙交酯共聚物(PLGA)。

2、采用羟基滴定、FTIR、GPC、1HNMR等方法对合成的PLGA进行了表征。PLGA与异氰酸酯反应得到了交联结构的无定型聚酯型聚氨酯材料(PU)。PU具有良好的形状记忆性能和机械强度，但是材料的亲水性和韧性相对较差。PU的转变温度(T仃锄)在一定程度上，可以通过改变PLGA相对分子质量或者乙交酯来调节。合成了聚乙二醇双甲基丙烯酸酯(PEGDMA)和聚酯PLGA聚氨酯无定型互穿网络形状记忆聚合物材料。通过调节PEGDMA的含量，可以方便地调节形状记忆材料的T岫。和亲水性来适用特殊潜在的医学和临床需要。PLGA与丙烯酰氯反应得到了星型双键封端的PLGA大

3、分子单体(PLGArA)，并与PEGDMA在紫外光引发下，合成了具有良好形状记忆性能的材料(LP)，不仅提高了材料的亲水性，而且材料的T～也可以方便的调节。PU材料在PBS溶液的降解结果表明：PU材料的降解过程大致可分为两个阶段：诱导期和加速期。材料的质量损失率和吸水率在诱导期缓慢增加；在加速期迅速增加。负载模型药物阿司匹林(ASP)／地塞米松(DEX)形状记忆材料的体外释放结果表明：两种药物的释放都是扩散控制和降解控制两种机制共同作用的结果。但由于ASP呈酸性，导致体外释放过程相对较短，只有20天左右；而DEX释放过程则达120天左右，和没有负载药

4、物的PU相比，材料的降解速度显著加快。关键词：可降解，形状记忆，药物控释，聚氨酯，聚酯ABSTRACTBiodegradableshape-memorypolymershavebeenextensivelyinvestigated,whichhaveexcellentproperties，suchasgoodmechanicalproperties，andmultifunctionalities，etc．Theyhavedrawnincreasingattentionastheirpotentialapplicationsformedicalmate

5、rials，suchaSsurgicalsutures，drugdeliverycardersandscaffolds，etc．Inthisthesis，severalkindsofbiodegradablepolyurethanesorpolyesterswithgoodshape-memoryeffectalesynthesized．Thedegradationanddrugreleasebehaviorsofthesebiodegradablenetworksarealsostudied．Star-shapedoligo[(D,L·lactid

6、e)一CO—glycolide】(PLGA)withdifferentnumber-averagemolecularweightsandglycolidecontentissynthesizedthroughring-openingpolymerizationofD,L-lactideandglycolidewithdibutyltinoxide(DBTO)orStannousoctoate(Sn(octh)ascatalystandpentaerythritolasaninitiator．Theobtainedoligomers．arecharac

7、terizedbyhydroxytitration，Fouriertransforminfi'aredspectrometry(FTm)，gelpermeationchromatography(GPC)and1Hprotonnuclearmagneticresonance(1HNMR)．Biodegradable，amorphouspolyestemrethanes(P奶alesynthesizedbythecouplingreactionofPLGAanddiisocyanate，whichhavegoodshape-memoryandmechan

8、icalproperties．Butthehydrophilicityandtoughnessarevery