聚苯乙烯裂解碳化制备碳纳米材料的研究

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1、学校代码：10225学号：S18064学位论文聚苯乙烯裂解碳化制备碳纳米材料的研究李广东指导教师姓名：宋荣君副教授东北林业大学申请学位类别：硕士专业领域：高分子化学与物理论文提交日期：2018年4月论文答辩日期：2018年5月29日授予学位单位：东北林业大学授予学位日期：2018年6月答辩委员会主席：论文评阅人：UniversityCode：10225RegisterCode：S18064DissertationfortheDegreeofMasterPreparationofcarbonnanomaterialsbypyroly

2、sis-carbonizationofpolystyreneCandidate:GuangdongLiSupervisor:RongjunSongAcademicDegreeAppliedfor:MasterofScienceSpeciality:PolymerChemistryandPhysicsDateofOralExamination:2018.05.29University:NortheastForestryUniversity摘要摘要以聚合物为碳源的碳纳米材料原位碳化合成具有步骤简单、原料利用率高等优点。目前聚烯烃材料例

3、如聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)已经研究的很透彻，但聚苯乙烯(PS)的成碳效果十分不理想。本研究从催化剂角度对这个问题进行探讨，并发现Ni-Mo-Mg催化剂可大幅度提高PS的成碳率，完善了聚烯烃碳源体系，另外还发现了一种简便新颖的CNTs宏观结构材料的制备方法。本实验以PS为碳源，用燃烧法分别制备了Ni、Ni-Mo、Ni-Mg、Ni-Mo-Mg催化剂，系统研究了Ni基催化剂对PS一步碳化制备CNTs成碳率的影响，结合XRD，TEM，SEM，Raman，TPR等表征手段，深入研究了Mo、Mg元素提高CNTs产率的机理。具体为Mo与N

4、i形成NiMoO4相并减小催化剂尺寸，Mg形成MgNiO2和无形性MgO，提升NiO热稳定性并控制碳溶解度，在1000℃的碳化温度，无需任何碳化助剂仅添加7%Ni-Mo-Mg催化剂就可以达到46%CNTs产率，对于转化PS具有很高效率，这种CNTs结构均匀且石墨化程度高。CNTs的实际应用不仅与其同轴结构有关，宏观尺度的状态也会影响到性能好坏。本实验使用Ni-Mo-Mg催化剂、硅树脂和含氢硅油作为助剂共同碳化PS合成了一种新型的具备一定机械强度的CNTs组装体。通过XRD，TEM，SEM，Raman，XPS，FTIR等对其进行表征

5、。结果发现：硅树脂能促进宏观结构形成，含氢硅油明显提升产率，这种组装体主要是由于均匀分布的SiO2交联点将单独的CNTs粘结在一起，SiO2和Si-C键共同增强结构的稳定性。另外使用这种方法制备的CNTs不需要经过表面改性就含有羟基官能团，非常有利于其实际应用。关键词聚苯乙烯；碳纳米管；碳化；催化剂；宏观结构；二氧化硅IAbstractAbstractThein-situcarbonizationsynthesisofcarbonnanomaterialsusingpolymerasacarbonsourcehastheadvan

6、tagesofsimplestepsandhighrawmaterialutilization.Atpresent,polyolefinmaterialssuchaspolyethylene(PE)andpolypropylene(PP)havebeenstudiedthoroughly,however,theeffectofcarbonizationofpolystyrene(PS)isnotideal.Thisstudyexploredtheissuefromtheperspectiveofcatalysts.Ni-Mo-Mg

7、catalystswereusedtosignificantlyincreasethecarbonformationrateofPS,completethepolyolefincarbonsourcesystem,andalsofoundasimpleandnovelwaytopreparemacrostructuresofCNTsmaterials.Inthisexperiment,PSwasusedasthecarbonsource.Ni,Ni-Mo,Ni-MgandNi-Mo-Mgcatalystswerepreparedb

8、ythecombustionmethod.TheeffectofNi-basedcatalystsonthecarbonationrateofCNTspreparedbyone-stepcarbonizationofPSwassystematica