荧光金属—有机框架材料的传感性能研究

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1、：分类号：０６１学校代码１０６９７密级：公开学号：２０１３１０１０５＿ＮｏｒｔｈｗｅｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ博士字位ｉ２文ＤＯＣＴＯＲＡＬＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ荧光金属－有机框架材料的传感性能研究学科名称：无机化学：作者：韩民乐指导老师李东升教授’西北大学学位评定委员会二〇一七年ＳｅｎｓｉｎＰｒｏｅｒｔｉｅｓｏｆＬｕｍｉｎｅｓｃｅｎｔｇｐ－ａｎＭｅｔａｌＯｒｉｃＦｒａｍｅｗｏｒｋｓｇＡｔｈｅｓｉｓｓｕｂｍｉｔｔｅｄ

2、ｔｏＮｏｒｔｈｗｅｓｔＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｉｎａｒｔｉａｌｆｕｌｆｉｌｌｍｅｎｔｏｆｔｈｅｒｅｕｉｒｅｍｅｎｔｓｐｑｆｏｒｔｈｅｄｅｇｒｅｅｏｆＤｏｃｔｏｒｏｆＰｈｉｌｏｓｏｐｈｙｉｎｉｎｏｒａｎｉｃｃｈｅｍｉｓｔｒｇｙＢｙＨａｎ－ＭｉｎＬｅｅｒｖｓｏｒ－Ｓｕｐｉ：ＬｉＤｏｎｇＳｈｅｎｇＰｒｏｆｅｓｓｏｒＪｕｎｅ２０１７西北大学学位论文知识产权声明书本人完全了解西北大学关于收集、保存、使用学位论文的规定。学校有权保留并

3、向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版。本人允许论文被查阅和借阅。本人授权西北大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。同时授权中国科学技术信息研宄所等机构将本学位论文收录到。《中国学位论文全文数据库》或其它相关数据库保密论文待解密后适用本声明。供学位论文作者签名：指导教师签名：２０１７年６月２日２０１７年６月２日西北大学学位论文独创性声明本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下

4、进行的研宄工作，除了文中特别加以标注和致谢的地方外及取得的研宄成果。据我所知，本论文不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西一北大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢〇学位论文作者签名，：制２０１７年６月２日ｍｍ摘要一－ｔ－ＭＯＦｓ金属有机框架材料（Ｍｅａｌｏｒｇａｎｉｃｆｒａｍｅｗｏｒｋｓ，）作为种新的功能晶态、材料，不仅具有结构易于设计高孔隙率和高比

5、表面积，且兼有无机材料和有机材料的特点，同时通过对孔道尺寸、表面和形状的多样化调控，可实现对材料物理化学性能的剪裁，从而在光学、磁学、催化、吸附／存储、传感等领域展现出广阔的应用前景－。其中，荧光金属有机框架材料结构中的无机组分和有机组分都可以作为发光单元，它们之间通过天线敏化或发生电子转移，能产生协同发光效应；此外，温度、压力、溶液酸碱度、外来物质等外界刺激可对其发光性能产生影响，如波长移动、强度改变以及产生新的荧光发射等等一，利用这。因此特性可进行荧光定量检测，通过对

6、构建单元的合理设计－、后剪裁修饰可构建具有特定发光性能的金属有机框架荧光传感材料，这方面研宄备受科研工作者的关注。众所周知，待检测物质与传感器荧光材料的能级结构在相互匹配过程中，会使荧光材料可能呈现荧光发射峰移动？、强度增强／减弱／粹灭或产生新峰等响应。金属有机框架材料的能级结构由金属中心、有机配体（取代基）等决定，因此，调变金属中心／有机配体（取代基）／客体分子，可以改变材料的能级结构，实现材料荧光传感性能的调控，目前大多数研究主要集中在不同物质的识别检测上面，更多的是关注

7、识别传感的灵敏度和选择性，而对如何调变材料能级结构方面的研宄尚少。所以我们从中心金属、羧酸取代基、客体分子等三个角度入手，研宄了其对荧光材料的传感性能的影一响规律，旨在为该类材料研宄的进步深入提供有价值的信息。＝－ａ１．选用两个同构的稀土金属有机框架材料［Ｈ２Ｎ（ＣＨ３）２］［Ｌｎ（ｃｐｐ）２（Ｈ２０）２］（Ｌｎ＝＝Ｔｂ－－－－ＣＴＧＵｌＴｂＥｕＣＴＧＵｌＥｕＨ２ｃａ５４羧基苯基）皮考林酸，ＣＴＧＵ三峡大学），，ｐｐ（来研宄不同金属中心对材料荧光传感性能的影

8、响，其结构是基于二维阴离子层构筑的一含有维通道ｘ验结果发现ＣＴＧＵ－（１１．６２１．３２Ａ）的三维超分子结构ｌＴｂ；实只能－－高灵敏监测水溶液中微量的硝基苯酚类化合物（４硝基苯酚３４－三硝、硝基苯酚、２６，，－基苯酚和２－硝基苯酚）。而ＣＴＧＵｌＥｕ不仅能够高选择高灵敏识别丙酮分子，而且对水溶液中微量硝基芳香化合物也有良好的监测能力－有，说明发光金属中心对金属机框架材料的传感特性具有调控作用。２－．选用３个同构的孔道内嵌有两种不同功能基团的混