基于氧化的预处理方法对超滤膜污染及净水效能的影响

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1、博士学位论文基于氧化的预处理方法对超滤膜污染及净水效能的影响EFFECTSOFOXIDATIONBASEDPRETREATMENTSONULTRAFILTRATIONMEMBRANEFOULINGANDWATERPURIFICATIONEFFICIENCY成小翔哈尔滨工业大学2017年12月国内图书分类号：TU991.2学校代码：10213国际图书分类号：628.162密级：公开工学博士学位论文基于氧化的预处理方法对超滤膜污染及净水效能的影响博士研究生：成小翔导师：梁恒教授申请学位：工学博士学科：市政工程所在单位：市政环境工程学院答辩日期：2017年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学Clas

2、sifiedIndex:TU991.2U.D.C:628.162DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringEFFECTSOFOXIDATIONBASEDPRETREATMENTSONULTRAFILTRATIONMEMBRANEFOULINGANDWATERPURIFICATIONEFFICIENCYCandidate：ChengXiaoxiangSupervisor：Prof.LiangHengAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofEngineeringSpeciality：MunicipalEngineering

3、Affiliation：SchoolofMunicipalandEnvironmentalEngineeringDateofDefence：December,2017Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要超滤技术在水处理领域具有广阔的应用前景，但长期运行中出现的膜污染及溶解性污染物去除效果较差等问题仍制约着超滤技术的进一步推广应用。在超滤膜前进行氧化预处理是解决上述问题的有效方法，通过对水中污染物的氧化分解作用，膜前预氧化能在缓解超滤膜污染的同时，有效提升出水水质。本论文分别采用臭氧氧化、膜催化臭氧氧化和亚铁

4、离子活化过硫酸氢钾（Ferrous-activatedperoxymonosulfate,Fe(II)/PMS）氧化，系统地考察了基于氧化的预处理方法对超滤膜污染与净水效能的影响，并深入探讨了其影响机理。论文首先选取典型有机物腐殖酸、海藻酸钠和牛血清蛋白作为天然水体中不同组分膜污染物质的代表，考察了臭氧氧化预处理对不同种类有机物引起的超滤膜污染的控制。结合臭氧氧化对有机物物化特性的影响，探究了有机物种类对臭氧预氧化缓解膜污染效能的影响机制。结果表明，有机物种类显著影响臭氧氧化预处理对膜污染的缓解效果。通过将大分子、疏水性腐殖酸转变成小分子、亲水性物质，臭氧氧化对腐殖酸引起的可逆污染具有较好的

5、缓解效果，但对不可逆污染的缓解效果有限；通过使海藻酸钠分子解聚，臭氧对海藻酸钠引起的可逆和不可逆膜污染均有较好的控制效果；由于臭氧氧化很难使牛血清蛋白分子中的肽键断裂，臭氧对牛血清蛋白引起的可逆和不可逆污染均没有显著缓解。论文还考察了臭氧氧化预处理对微量有机物阿特拉津（ATZ）和磺胺二甲基嘧啶（SMT）去除的影响，发现超滤膜对ATZ和SMT的截留效果有限（去除率低于5%），而臭氧氧化预处理则大幅降低了出水中ATZ和SMT的含量，在1.5mg/L投加量下，ATZ和SMT的去除率分别提升至47.8%和97.1%。其次，采用锰氧化物催化剂对超滤膜进行表面涂覆改性，构建了膜催化臭氧氧化体系用于膜污染

6、缓解及净水效能的提升，进一步阐释了其作用机理，并进行催化膜制备方法的优化研究。结果表明，锰氧化物涂膜液的制备方法对其粒径分布产生较大影响，从而显著影响锰氧化物催化膜的表面粗糙度。锰氧化物涂覆改性在一定程度上增加了超滤膜自身阻力，但在臭氧作用下催化剂能加速膜表面有机污染物海藻酸钠的分解，进一步提升污染物的透过率，从而缓解膜表面的滤饼层污染。与单独臭氧氧化相比，S-MnO2催化改性使得可逆和不可逆污染阻力分别降低了23.0%和39.2%。膜催化氧化能进一步促进体系中•OH的产生，从而强化微量有机物对氯硝基苯（p-CNB）的去除效果。超滤膜表面经C-MnO2、M-MnO2和S-MnO2涂覆改性之后

7、，膜催化氧化体系中p-CNB的去除率得到不同程度的提升。锰氧化物涂膜液的制备方法对膜污染缓解及微量有机物去除产生较大影响，-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文与C-MnO2和M-MnO2相比，S-MnO2催化臭氧氧化效果更佳，其制备方法更适合用作超滤膜表面涂覆改性。然后，采用典型过硫酸盐氧化技术Fe(II)/PMS，考察了Fe(II)/PMS氧化对天然有机物引起的超滤膜污染的控制效果，以及对水体中微量有机物的