高效电子传输层的制备及在钙钛矿_硒太阳能电池中的应用

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1、博士学位论文高效电子传输层的制备及在钙钛矿/硒太阳能电池中的应用PREPARATIONOFHIGHLYEFFICIENTELECTRONTRANSPORTLAYERFORAPPLICATIONINPEROVSKITE/SESOLARCELLS朱孟花哈尔滨工业大学2017年12月国内图书分类号：TM914.4学校代码：10213国际图书分类号：54.06密级：公开工学博士学位论文高效电子传输层的制备及在钙钛矿/硒太阳能电池中的应用博士研究生：朱孟花导师：李欣教授申请学位：工学博士学科：化学工程与技术所在单位：化工与化学学院答辩日期：2

2、017年12月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TM914.4U.D.C:54.06DissertationfortheDoctoralDegreeinEngineeringPREPARATIONOFHIGHLYEFFICIENTELECTRONTRANSPORTINGLAYERFORAPPLICATIONINPEROVSKITE/SESOLARCELLSCandidate:ZhuMenghuaSupervisor:Prof.LiXinAcademicDegreeAppliedfor:DoctorofEng

3、ineeringChemicalEngineeringandSpeciality:TechnologySchoolofChemistryandChemicalAffiliation:EngineeringDateofDefence:December,2017Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology摘要摘要作为清洁能源，太阳能有着广泛的开发利用价值，其中光伏发电是最具有前景的一种方式。近年来，钙钛矿太阳能电池因具有制备简单、成本低和效率高等优点，已成为研究的热点

4、；从2009年至今，其光电转化效率从3.8%提高到22.1%。目前，钙钛矿太阳能电池发展所面临的挑战体现在以下几个方面：具有多孔结构电子传输层的低温制备；环境友好和稳定的钙钛矿材料的设计和研究；低成本及高效率的空穴传输层的制备；及如何实现钙钛矿太阳能电池产业化发展等。本研究主要通过低温方法制备平面异质结钙钛矿太阳能电池电子传输层，对电子传输层进行改性，提高电池效率和稳定性；并且研究非铅体系的太阳能电池，发展环境友好的新型太阳能电池。具体研究内容如下：首先，建立和优化了在低温过程中的电子传输层的制备条件。以SnCl4溶液为前驱体，水作

5、为稀释溶剂，采用旋涂法制备薄膜；通过调节不同激光处理时间得到SnO2薄膜。实验结果表明：随着激光处理时间的增加，SnO2薄膜的结晶性变好，在20ms时达到最佳。X射线光电子能谱分析证明了SnCl4已完全转化为SnO2，扫描隧道显微镜进一步分析显示在导电玻璃上形成了表面均匀且致密的SnO2层。所组装的钙钛矿太阳能电池光电转化效率达到15.27%。其次，对电子传输层进行了改性研究。以氧化石墨烯和钛酸四异丙酯为前驱体溶液，通过水热法合成了负载石墨烯的TiO2浆料。采用丝网印刷法制备TiO2光阳极，并组装染料敏化太阳能电池。实验结果表明：石

6、墨烯修饰后的TiO2薄膜电池效率比未改性的TiO2提高了1.17%。以SnCl2的乙醇溶液和石墨烯墨水为前驱体，采用旋涂法制备石墨烯改性的SnO2薄膜，并将其作为电子传输层组装平面异质结钙钛矿太阳能电池。实验结果表明：通过石墨烯改性后，电池的效率从15.23%提高到16.67%，同时开路电压从1.06V提高到1.10V。此外，改性后的电池在空气中放置10d后，仍然能保持原来效率的80%；而未改性电池效率几乎为零。这是由于石墨烯具有高的电子传输特性，能够加快电池内部电子传输，从而提高电池的性能。再次，研究了钙钛矿太阳能电池在光照和暗态

7、两种条件下的1/f噪声谱，分别测试了一步法和两步法制备的钙钛矿太阳能电池，通过拟合噪声谱数据来分析所制备电池的稳定性。研究结果表明，在暗态时钙钛矿太阳能电池噪声频率Log(SI)与电池内部产生的电流Log(I)呈一定的线性关系，说明电池在暗态时比较稳定；在光照条件下Log(SI)对Log(I)作图结果呈非线性关系，说明在光照时电池内部电子比较活跃，稳定性差。-I-哈尔滨工业大学工学博士学位论文最后，针对含铅体系钙钛矿太阳能电池的稳定性和存在环境污染风险等问题，初步研究了非铅体系的环境友好型吸光材料。以单质硒粉为原料，肼为溶剂，乙二胺

8、为成膜剂；在200℃和3min加热条件下，采用旋涂法制备硒结晶膜。将所制备的硒薄膜替代钙钛矿材料作为光吸收层，所组装的电池实现了3.52%光电转化效率，并且该电池放置空气中存储一年后仍然保持2.1%的效率。这项研究工作为环境友好的非铅