氧化铟和铝掺杂氧化锌薄膜的电输运性质研究

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1、氧化铟和铝掺杂氧化锌薄膜的电输运性质研究TheElectricalTransportPropertiesofIn2O3andAl-dopedZnOFilms(申请工学博士学位)一级学科：材料科学与工程学科专业：材料物理与化学作者姓名：杨洋指导教师：李志青教授天津大学理学院2017年05月万方数据II万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的

2、学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据I

3、V万方数据摘要透明导电氧化物是一类宽带隙半导体材料，具有高的电导率和高的可见光透过率。另外，其载流子浓度比典型金属低2-3个量级。这种高电导率、低载流子浓度的特性使得透明导电氧化物成为一种研究基础物理问题的良好材料。本文以透明导电氧化物为载体，主要研究了以下四个问题：颗粒间电子-电子相互作用对金属颗粒体系内电导率和霍尔系数的影响；电子-电子散射对三维无序导体中退相干机制的影响；变程跳跃传导对热电势和电阻率的影响；以及薄膜厚度对电子输运性质的影响。文中样品均由射频磁控溅射法制备。针对问题一：当薄膜足够薄时，

4、薄膜中颗粒间形成弱连接，可能构成类颗粒膜结构。颗粒间电子-电子相互作用对电导率和霍尔系数的修正公式也指出较低的载流子浓度值是观察电导率和霍尔系数变化的有利条件。基于此我们制备了超薄In2O3和Al掺杂ZnO(AZO，Al的掺杂量为4%)薄膜作为研究对象。研究发现超薄AZO薄膜中AZO颗粒间形成弱连接，构成类颗粒膜结构，低温下薄膜的霍尔系数和电导率均与lnT(T为温度)成正比，这主要是源于金属颗粒体系内颗粒间的电子-电子相互作用。我们的结果为近来提出的金属颗粒系统内的电荷输运理论提供了有力的实验支撑。然而，

5、与超薄AZO薄膜所不同的是，超薄In2O3薄膜无法通过厚度的调节实现与超薄AZO薄膜相类似的颗粒膜结构。低温下超薄In2O3薄膜的电阻率和霍尔系数主要受传统二维无序导体中的电子-电子相互作用影响。针对问题二：电子-声子散射通常主导三维无序金属的退相干过程。而三维无序导体中电子-电子散射和电子-声子散射的修正公式指出在较低载流子浓度的三维体系内更易观察到电子-电子散射。基于此，我们制备了三维In2O3和重掺杂AZO薄膜(Al的掺杂量为10%)作为研究对象。研究发现三维In2O3薄膜的退相干过程并不由电子-声

6、子散射主导，而是由小能量和大能量转移电子-电子散射主导；而三维重掺杂AZO薄膜主要的退相干机制只是小能量转移电子-电子散射。虽然重掺杂AZO薄膜的载流子浓度与三维In2O3薄膜相当，但其kFl(kF为费米波长，l为电子平均自由程)值比三维In2O3薄膜的小。这使得三维重掺杂AZO薄膜中的大能量转移电子-电子散射强度小于小能量转移电子-电子散射强度，因此薄膜退相干过程只受小能量转移电子-电子散射的主导。由此可见，In2O3薄膜较低的载流子浓度和较大的kFl值给了我们机会同时观察到I万方数据三维无序导体中的小

7、能量和大能量转移电子-电子散射。总之，我们的结果首次完全验证了40多年前提出的三维无序导体中的小能量和大能量转移电子-电子散射率理论。针对问题三：已有相关文献报道过，通过调控In2O3中的氧含量使其电阻率与温度的关系随着温度降低，出现了由Mott到Efros-Shklovskii(ES)变程跳跃传导(VRH)的转变，并且In2O3的热电势值比Sn掺In2O3和F掺SnO2的值高约10倍，更易观察到热电势的变化。基于此，我们在不同氧偏压下制备了三维In2O3薄膜。研究发现，对较高电阻样品而言，电阻率和热电势

8、数据均随着温度降低而出现了Mott-ESVRH传导的转变。我们的结果首次定量的验证了三维MottVRH热电势理论的合理性。针对问题四：薄膜厚度减小可能改变其电输运性质，尤其是当薄膜变得足够薄时，可能具有介观物理的性质，进而影响其应用。考虑到电阻率和霍尔系数与温度的关系能揭示薄膜的输运性质，我们系统研究了不同厚度(12.57-971.18nm)重掺杂AZO(Al的掺杂量为10%)薄膜的电阻率和霍尔系数与温度的关系。研究发现，AZ