全固态锂离子电池硫化物电解质制备工艺和性能研究

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1、全固态锂离子电池硫化物电解质制备工艺和性能研究PreparationandPerformanceResearchesofSulfideSolidElectrolytesinAll-Solid-StateLithiumBatteries工程领域：化学工程作者姓名：路鹏昊指导教师：徐强企业导师：丁飞天津大学化工学院二零一七年三月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过

2、的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要全固态锂离子电池具有便携性、无毒性、安全性等优点，它已在近些

3、年来成为可充放锂离子电池的研究热点，并被应用到电动汽车、混合动力汽车和高储能材料等领域当中。传统的锂离子电池由于漏液问题存在安全隐患，这在高功率、高能量密度的锂离子电池中尤为突出，为了彻底解决这个问题，唯一的途径还是采用固体电解质代替传统电解液。由于具有良好的安全性，无机固体电解质特别是硫化物电解质已成为固体电解质的一个研究热点。虽然硫化物电解质具有许多优点，如锂离子电导率高、安全性高、机械强度大等，但也存在一些不足之处亟待改进。目前，硫化物电解质的锂离子电导率相比于电解液而言，依然差距较大，全固态电池循环性能和倍率性能较差、充放电比容量低

4、且衰减较快，硫化物电解质在空气中的稳定性差。这些问题制约着硫化物电解质的发展与商业化。本文介绍了全固态锂离子电池和硫化物电解质的发展近况，对硫化物电解质进行分类及优缺点探讨。采用振动球磨法和热处理分别制备了二元Li2S-P2S5、三元(100-x)(0.7Li2S–0.3P2S5)–xLi2ZrO3和三元(100-x)(0.7Li2S–0.3P2S5)–xWS2玻璃-陶瓷态电解质，组装了Li-In/SE/LiCoO2全固态锂离子电池。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、差示扫描量热法、拉曼光谱、电化学交流阻抗等手段对制备的硫化物电解质进行了材料

5、表征和性能测试6，并通过恒流充放电方法测试了全固态电池的性能。实验结果显示，两种三元硫化物电解质的室温锂离子电导率比二元硫化物电解质有明显的提高。所制备的二元Li2S-P2S5、三元(100-x)(0.7Li2S–0.3P2S5)–xLi2ZrO3和三元(100-x)(0.7Li2S–0.3P2S5)–xWS2等电解质的最大室温锂离子电导率为1.65×10-3Scm-1、2.85×10-3Scm-1、1.97×10-3Scm-1。利用三种硫化物电解质所组装的全固态电池Li-In/SE/LiCoO2的首圈放电比容量分别为：95.5mAhg-1

6、、113.0mAhg-1、103.7mAhg-1。循环10圈后，三种全固态电池的放电比容量分别为77.8mAhg-1、109.7mAhg-1、94.3mAhg-1。容量保持率分别为：81.5%、97.1%、90.9%。相对于二元硫化物电解质所组装的电池而言，利用三元硫化物电解质所组装的全固态锂离子电池的充放电容量和循环性能均有显著的提高。上述的实验结果表明，通过掺杂第三种组分来提升硫化物电解质锂离子电导率的方法是可行的，是提高全固态电池的充放电容量及循环性能的一条改进途径。I关键词：全固态锂离子电池；硫化物电解质；锂离子电导率；循环性能；充

7、放电性能IIABSTRACTAll-solid-statelithiumionbatteryhastheadvantagesofportability,non-toxic,highsafetyandsoon,ithasbecometheresearchhotspotofrechargeablelithiumionbatteryinrecentyears,rechargeablelithiumionbattery,andwasappliedtoelectricvehicles,hybridvehiclesandhighenergystorag

8、ematerials.Thetraditionallithiumionbatteryduetotheexistenceofsecurityrisksofleakage,which