固体氧化物燃料电池ni-co合金基陶瓷阳极材料性能研究

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1、固体氧化物燃料电池Ni-Co合金基陶瓷阳极材料性能研究InvestigationofNi-Cocermetanodematerialsforsolidoxidefuelcell工程领域：化学工程作者姓名：丁国昌指导教师：李永丹教授企业导师：胡志成高级工程师天津大学化工学院二零一七年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的

2、同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要Ni基陶瓷材料对于燃料的催化氧化活性高，导电性良好，且与陶瓷基电

3、解质化学相容性好，是目前固体氧化物燃料电池（SOFC）研究较为广泛的阳极材料。传统Ni基陶瓷阳极面临高温Ni颗粒易烧结，以碳氢化合物为燃料时积碳严重的问题。本文以提高传统Ni基陶瓷阳极抗积碳性，延长阳极使用寿命为研究重点，考察了Co掺杂对于Ni-Ce0.8Sm0.2O1.9（SDC）阳极材料的改性影响；以及降低阳极Ni负载量，构建Ni包覆结构的新型阳极，对传统的Ni基陶瓷阳极进行了改良研究。通过水热法制备了不同Co掺杂量的Ni1-xCoxO-SDC材料，并以此为阳极制备了Ni1-xCoxO-SDC

4、SDC-(Li0.66Na0.3

5、4)2CO3

6、LiNiO2-SDC-(Li0.66Na0.34)2CO3单电池。结果表明适量的Co可以融入NiO的晶格当中，经还原后形成Ni-Co合金相催化剂。Co的掺入增强了Ni与SDC相的相互作用，抑制了高温下Ni颗粒的烧结长大，使得阳极的微观结构得以优化，增强了阳极催化活性。此外，Co的掺杂减少了以甲醇为燃料时阳极的积碳含量，且降低了积碳的石墨化程度。对Nio1-xCoxO-SDC为阳极的单电池在700C，甲醇燃料下进行放电性能测试，结果表明当x=0、0.05、0.1和0.2时，分别取得了514、582、675和371mWc

7、m-2的最大功率密度，即适量Co的掺杂有利于提高电池的放电性能。相比于未掺杂Co的Ni-SDC阳极电池仅可稳定工作260min，掺杂Co的阳极可以实现500min稳定放电，电池工作寿命大大增加。采用浸渍法制备了不同Ni负载量的包裹型LaNi0.9Co0.1O3（LNC）-SDC材料，并将其作为阳极前驱体制备成了LaNi0.9Co0.1O3-SDC

8、SDC-(Li0.66Na0.34)2CO3

9、LiNiO2-(Li0.66Na0.34)2CO3单电池。结果表明覆盖在SDC表面的LaNi0.9Co0.1O3钙钛矿经还原后，可以在SDC

10、表面形成尺寸细小，且高分散的Ni-Co合金。TGA分析显示，阳极的积碳量与Ni含量有直接关系，Ni负载量越小，阳极的积碳含量越少。EIS结果显示，当阳极Ni的负载量达到10wt%时，即可保证足够的电子导电性，同时由于金属Ni的高分散，阳极催化活性相比于传统Ni基阳极有明显提升。以LNC-SDC、2LNC-SDC、10LNC-SDC和20LNC-SDC为阳极的单电池在700oC，甲醇为燃料时，分别取得了511、453、745和872mWcm-2的最大功率密度。对比传统Ni基阳极，采用Ni包覆型的新型阳极结构，可以在更低的Ni负载量下

11、，保证阳极足够的导电性，同时提高了阳极的催化活性。关键词：固体氧化物燃料电池，Ni基阳极，钴，甲醇，积碳I万方数据ABSTRACTNibasedcermethasisanimportantanodematerialforSOFCsduetoitsexcellentcatalyticpropertiesforfueloxidation,compatiblecoefficientofthermalexpansionwithelectrolyteandhighelectronicconductivity.ConventionalNi-b

12、asedanodeencountersagreatchallegeofcarbondepositionwhenfueledwithhydrocarbons,andNiparticlescangetsinteringreadilyathightemp