纳米受限空间水输运行为

《纳米受限空间水输运行为》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、山东大学博士学位论文摘要纳米受限空间水的输运行为与物理、化学、化工、环境以及生命科学等领域的许多关键问题密切相关，理解其微观输运机制对微纳器件的设计及制备至关重要，近年来成为多个领域研究的热点。一方面由于受到纳米空间的限制，水的物理化学特性与宏观体相水的差异很大，纳米受限空间的尺寸、结构及材质对水的结构和动力学过程有重要影响，探索纳米尺度下水的结构和输运行为，有助于人们认识水在受限空间内输运的本质特征及动力学规律。另一方面，建立在对水在受限空间的结构和输运行为理解基础上的纳米技术在未来纳米器件的应用中将起着

2、关键的角色，既可以制作纳米流体装置，又可以用来组装生物传感器、微化学反应器，还可以作为微流量计来控制水传输和药物控释。若能从分子的层次深入研究并掌握水在纳米受限空间中的输运机制和微观传递规律，对于理解受限流体在一些纳米通道中的输运具有非常重要的意义，同时也为分子尺度纳米器械的设计与制作(如纳米流体热管、海水净化设备等)提供坚实的理论依据。因此对纳米空间水输运行为的研究与认识就显得非常迫切。然而，经典的理论往往只适用于描述宏观的现象。在纳米通道中，由于受到空间限制，水的输运性质同宏观体相的输运有很大的差异，而

3、且很难通过实验方法直接测定。本论文以水和纳米管为重点研究对象，通过分子动力学模拟(moleculardynamicssimulation，MD)的方法对水分子在受限空间内的输运行为进行了深入的研究和探讨，分析外力驱动水在碳纳米管内的输运机制，预测水在异型碳纳米管内的输运方式，探索纳米管的材质对水分子输运行为的影响规律，论文内容主要分以下四个方面：(1)研究甲烷分子驱动水分子在单一直径碳纳米管内的输运行为，探讨了甲烷分子的数量和碳纳米管的尺寸对水分子在管内输运行为的影响。结果发现随着甲烷分子的不断扩散，受限在

4、碳纳米管内的水分子在甲烷分子吸引力的作用下，会跟随甲烷分子一起运动。甲烷分子和水分子之间的吸引力与碳纳米管和水分子之间的吸引力竞争的结果决定了水分子在管内运动的方向。当甲烷分子和水分子的吸引力大于碳纳米管和水分子的吸引力时，水分子会在甲烷分子的牵引下持续运动直至离开碳纳米管。甲烷分子的数量越大，对水分子的吸引力越大，水在碳l摘要纳米管内的输运速率随着甲烷分子数量的增加而增大。相反，在甲烷分子数量不变的情况下，碳纳米管直径的增加不利于水分子在管内的输运，水分子在管内的运动速度随着管径的增大而降低。随着甲烷分子

5、持续地扩散导致甲烷分子对水分子吸引力的降低，水分子在管内的位移会出现明显的“回缩"现象。(2)以(5／7)拓扑缺陷对接的多直径碳纳米管为例，研究甲烷分子驱动水分子在不同直径对接的碳纳米管内的输运行为，结果发现碳纳米管的接合区域和接头数量对水分子在管内的输运有很大影响。不同直径对接的碳纳米管会给甲烷分子提供扩散驱动力，水分子在甲烷分子的作用下，跟随甲烷分子在管内运动。当水分子到达接合区域时，接合区域会阻碍水分子在管内的输运。如果甲烷分子对水的吸引力克服了接合区域的阻碍，甲烷分子就能拖动水分子穿过接合区域到达另

6、一段直径的碳纳米管内，否则，水分子将被卡在接合区域。对于只有一个接合区域的瓶状碳纳米管来讲，管的尺寸越小，其接合区域给水分子输运造成的障碍越大，水分子越难穿过接合区域。甲烷分子拖动水分子在瓶状管内的输运速度随着管子尺寸的增加而增大。而对于拥有较多接头的阶梯状碳纳米管，前100ps，由于甲烷分子在管内刚刚开始扩散，导致水分子在阶梯状碳纳米管内的输运行为类似于水分子在瓶状碳纳米管内的输运行为，甲烷分子驱动水分子在阶梯状碳纳米管内的输运速度随体系尺寸的增加而增大；100ps以后，水分子在管内的运动速度随阶梯状碳纳

7、米管尺寸的增加而降低。由于甲烷分子在小尺寸阶梯状碳纳米管内的扩散比较慢，甲烷分子达到扩散平衡的时间较长，为水分子在管内运动提供了较持久的驱动力，拖动水分子在管内运动的时间就越长。小尺寸的阶梯状碳纳米管内水分子运动的位移大于在大尺寸碳纳米管内的位移。值得注意的是，甲烷分子驱动水分子在阶梯状碳纳米管内运动的位移远大于在瓶状碳纳米管内的位移。这是因为较多的接合区域会不断地给甲烷分子提供扩散驱动力，甲烷分子不断地扩散，从而导致水分子在甲烷分子的拖动下不断地穿过一个又一个接合区域。(3)建立异型(Y型／T型)单壁碳纳

8、米管的模型，预测水分子在对称异型管内的输运方式。由于异型碳纳米管是对称的，处于其结合区域的水分子受到两个分支的吸引作用相同，第一个水分子进入两个分支的机会是随机的、均等的。而且分支之间的角度0越小，水分子进入分支Rl或R2内需要克服的势垒越大，就越难进入到分支内。第一个水分子进入到分支Rl后，随着两分支之间角度0的增II山东大学博士学位论文大，水分子产生分流的时间越长，导致了两个分支之间水分子的个数相差越大，输运