新型金属氧化物纳米材料的制备及光降解抗生素废水效能研究

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1、学号：12103410常州大学硕士学位论文新型金属氧化物纳米材料的制备及光降解抗生素废水效能研究研究生李新颖王利平指导教师学科、专业名称环境工程研究方向污水处理理论及技术2015年4月PreparationofnovelmetaloxidesnanomaterialsandphotocatalyticpropertiesforantibioticswastewaterADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByXinying-LiEnvironmentalE

2、ngineeringDissertationSupervisor:Liping-WangApril，2015常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用

3、学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日摘要抗生素在环境中累积已成为许多国家的环境问题。近年来光催化技术以其低能耗，可持

4、续，二次污染小等优点在水处理中得到大力推广与使用。本论文通过探究反应条件对催化剂的结构参数的影响，制备出形貌可控的可见光响应的催化剂；基于高品质的可见光降解抗生素的纳米催化剂的制备，系统的研究催化剂结构参数对抗生素降解效果的影响；借助荧光等分析测试手段，对可见光响应的催化剂的的催化机理及性能进行研究，在分析的基础上提出可能的降解机理。具体结论如下：1、在实验中通过水热合成法，控制Na2WO4•2H2O的投加量，在180℃条件下反应24h后得到片状和花状两种不同形貌的Bi2WO6催化剂。通过对反应中Na2

5、WO4•2H2O的投加量，乙二胺添加量及反应温度的控制，考察了不同反应条件对催化剂形貌的影响。实验结果表明，温度越高，反应物由粒子结构逐渐横向生长，形成为片状结构，而乙二胺的添加量控制的片状的厚度，乙二胺的量越多，片状的厚度越薄。Na2WO4•2H2O的投加量越多，反应物由片状聚集，形成花状结构。在可见光条件下，考察不同形貌的Bi2WO6对不同抗生素的降解性能，结果表明，花状结构的催化剂对抗生素的降解性能高于片状结构，同时对四环素的降解率高于土霉素，多西环素以及环丙沙星的降解率。此外，探究了不同形貌催化

6、剂降解机理，及对不同抗生素降解性能不同的可能的原因。可能是由于花状结构的Bi2WO6氧空穴较多，从而花状结构的Bi2WO6的降解性能较高。同时，两种形貌的Bi2WO6纳米材料对四环素的吸附量均大于其他三种抗生素，因此催化剂对四环素的降解率高于其他三种抗生素。2、通过快速，灵巧的微波法，在不同的反应时间下，合成了棒状形貌及八面体两种形貌的Bi3.84W0.16O6.24纳米材料。通过对不同时间下产物的形貌及晶型的表征，探究了Bi3.84W0.16O6.24的生长机理。在不同pH反应条件下，考察两种不同形貌

7、的Bi3.84W0.16O6.24对四环素的降解效果，实验结果表明，棒状结构Bi3.84W0.16O6.24在不同pH下对四环素的降解比较稳定，尤其在酸性条件下对四环素的降解率是八面体结构纳米材料的3倍。在分析实验结果的基础上，提出了可能的反应机理，主要由于棒状结构的比表面积较大，提高了污染物与催化剂的接触面积，因此光催化活性较高。3、通过使用光还原法，AgNO3作为银源，在所制备的八面体结构的Bi3.84W0.16O6.24表面负载金属银，利用SPR效应的原理，提高其光催化性能。通过控制AgNO3与B

8、i3.84W0.16O6.24的摩尔比，考察负载不同的Ag的量对复合催化剂的催化性能的影响，实验结果表明，负载量在0~30%范围内时，当负载10%Ag的Ag/Bi3.84W0.16O6.24对四环素的降解效果最好。通过ESR检测的光降解过程的活性物种可知，光催化过程中主要是羟基自由基及超氧自由基的作用，并在检测结果上提出了可能的降解机理。所制备的Ag/Bi3.84W0.16O6.24光催化活性的的提高主要是由于表面的Ag粒子的SPR效应，在