掺氮石墨烯负载贵金属纳米复合材料的制备及对有机小分子的电催化氧化

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1、学号：12102705常州大学硕士学位论文掺氮石墨烯负载贵金属纳米复合材料的制备及对有机小分子的电催化氧化研究生陈宇指导教师罗士平学科、专业名称应用化学研究方向电化学方向2015年6月SynthesisofPreciousMetals/NitrogenDopedGrapheneNanocompositesandElectrocatalyticOxidationtowardsSmallOrganicMoleculesADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByChe

2、nYu(Appliedchemistry)DissertationSupervisor:Prof.LuoShi-pingJune，2015常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了

3、解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要寻找新的能源技术以满足现代社会对高效、清洁、经济、安全

4、的能源要求已成为当务之急。燃料电池是一种不通过燃烧而直接将储存在燃料和氧化剂中的化学能等高效、环境友好地转化为电能的发电装置。但在实际应用的主要问题是有机小分子阳极氧化催化剂的活性低，价格高以及催化剂的中毒问题。因此，研制新型高效的催化剂，减小或避免催化剂中毒仍是目前研究的热点。本文制备了三种复合催化剂，并对它们在有机小分子电催化氧化中进行了研究，主要研究内容和成果概括如下：合成出一种新型的铂纳米花/氮掺杂石墨烯（PtNFs/NG）电极催化剂，其中，以尿素作为氮源，用电化学方法将PtNFs沉积到NG上，然后修

5、饰玻碳电极（GCE）。通过X射线衍射（XRD），傅立叶变换红外光谱（FTIR），拉曼光谱仪（Raman）和扫描电子显微镜（SEM）等手段对所制备的复合材料进行表征。对在-0.3V的施加电势下沉积300s时所制备出PtNFs/NG电极进行了甲醛氧化研究，结果表明由于PtNFs和NG的协同效应的结果，PtNFs/NG显示出对甲醛氧化高的催2-1化活性（ECSA=13.15mg），优异的CO耐受性（约为未掺杂的2.3倍）以及稳定性（100次循环后电流强度仍保持初始值的80％）。结果表明PtNFs/NG可作为直接液体

6、进料的燃料电池催化剂。研究出一个简单、绿色的方法合成银/氮掺杂石墨烯（Ag/NG）。修饰电极的电化学特性通过循环伏安法（CV）研究，表明Ag/NG电极具有快速的响应时间（<10s），并在0.65V的施加电势下0.1–15mM2的葡萄糖浓度范围内具有良好的线性关系（R=0.9995），具有4.82-1μA·mM的高灵敏度、较低的检测限（0.02mM、信噪比=3）、较强的抗干扰性和重复性。因此它是一个用于检测低浓度葡萄糖有前景的电化学传感器。制备出一种新型的PtNFs/PANI/NG电极催化剂，通过两步电化学过程

7、将PtNFs沉积到嫁接有PANI的NG基底上。对所制备的复合材料进行了电化学表征，这种新的催化剂表现出更多的优点，对甲醇氧2-1化有较高的催化活性（ECSA=33.46mg），优异的中毒耐受性（If/Ib=1.8）和稳定性（300次循环后电流仍保持初始值的87%），这I不仅归功于PtNFs在PANI/NG上有很好的分散，也是金属颗粒和导电性聚合物基质之间存在电子相互作用的结果。该PtNFs/PANI/NG催化剂是一种很有前景的直接甲醇燃料电池催化剂载体的替代品。关键词:燃料电池;掺氮石墨烯;有机小分子;铂纳米

8、花;聚苯胺IIABSTRACTNowadays,lookingfornewenergytechnologiestomeetenergyrequirementswhichareefficient,clean,economicalandsafehavebecomeimperativeinmodernsociety.Thefuelcellisadevicewhichdirectlytransformsth