co分子结点电子结构和输运性质的第一原理研究

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1、万方数据2008年第66卷第6期．652～656化学学报ACTACHIMICASIN]CAV01．66，2008No．6．652～656·研究论文·CO分子结点电子结构和输运性质的第一原理研究牛秀明口齐元华粕易r山东医学高等专科学校药学系济南250002)P山东大学物理与微电子学院济南250100)摘要采用基于密度泛函理论(DFD的非平衡态格林函数方法(NEGF)，计算了CO分子结点低偏压下的电流和电导．通过系统透射谱、投影态密度(PDOS)以及分子自洽投影哈密顿量(MPSH)本征态的分析将透射通道与

2、局域分子轨道联系起来，从系统电子结构解释了其传输性质．讨论了电荷转移对系统电导的影响．关键词分子结点：电子输运；透射谱；投影态密度First—principlesStudyoftheElectronicStructureandTransportPropertiesoftheCOMolecularContactNIU，Xiu．MingaQI，Yuan．Hua术多(4MedicalDepartment,ShandongMedicalCollege，Jinan250002)(6SchoolofPhysics

3、andMicroelectronics，ShandongUniversity，Jinan250100)AbstractBasedonthedensityfunctionaltheoryandthenon．equilibriumGreen’Sfunctionmethod，atheoreticalstudyofelectrontransportintheC0molecularcontactsystemispresented．11hevariationofthedifferentialconductance

4、withthebiasvoltagewascalculated．Thetransmissionresonancechannelsarere-latedtOthelocalstatesinthecontactregion．TheeffectofthechargetransferbetweentheCOmoleculeandtheelectrodesonthe仃ansportpropertiesofthesystemwasdiscussed．Keywordsmolecularcontact；electro

5、nictransport；transmissionspectrum；projecteddensityofstate分子器件电子输运性质的研究一直是分子电子学的一个重要课题1卜51．早期的研究主要集中在一些基于苯环或烷烃链的有机分子上，这些分子通过硫醇基(--SH)、胺基(—-NH2)或者羧基(—COOH)同金属电极相接，通过隧道扫描显微镜或者原子力显微镜探头接触其自由端形成分子结点，可以测量其力学或者输运性质．近年来，实验发现，一些双原子气体分子也可以同Au，Ag，Pt等金属形成分子结点．这样的结点，

6、由于结构简单、理论上容易处理而倍受关注．Smit等【6】实验发现，在H2环境中拉伸Pt结点时，H2分子可以进入到结点内形成Pt—H2分子结点，使得系统的电流和电导发生显著改变．Thijssen等【_7】实验发现，由02分子与Ag电极形成的Ag—02结点，其电导也明显地不同于纯Ag结点．一些理论工作者也对Pt-H2和Ag．02结点内的电子结构和输运进行了广泛的研列pⅫ．由于02和H2都是无极分子，它们同金属电极形成的结点一般具有对称的耦合形貌，因而其伏安特性曲线对正负偏压具有对称性．在这些分子的电子传输

7、过程中，分子的前线轨道通常起重要的作用．同无极分子相比，人们对有极分子电子传输的了解相对较少．本文将以CO分子为例，对有极分子的输运性质进行讨论．我们的目的在于了解有极分子的输运性能，从分子的电子结构解释分子器件的输运机制．在以前的工作中，我们曾讨论过Pt—H2和Ag．02结点的输运性质[11,121，这篇文章中我们将采用相似的方法4E—mail：yuanhuaqi@sdu．edu．cnReceivedJune2，2007；revisedSeptember10，2007；acceptedOctober

8、17，2007．国家自然科学基金(N0s．10774089，50671054)和山东省自然科学基金(NnY2007A19)资助项目．万方数据No．6牛秀明等：CO分子结点电子结构和输运性质的第一原理研究653讨论Au—CO结点的电子输运性质．1模型与方法图l是电子输运计算中的原胞结构．CO分子通过两个4原子金字塔结构【lol同Au电极相连．这里，我们把由两个金字塔和CO分子构成的系统称为CO分子结点．这样，可将系统分成三个部分：左侧电极、中央区域和右侧电