含硫生物质气化气催化燃烧实验的研究

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1、AThesisSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterinEngineeringCatalyticCombustionOfSulphur-bearingGasifiedBiomassCandidate:PENGDanMajor:ThermalEngineeringSupervisor:Assoc.Prof.SunLushiProf.XiangJunHuazhongUniversityofScienceandTechnologyWuhan,Hubei430074,P.R.

2、ChinaDecember,2011独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容

3、编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在____________年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打―√‖）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日华中科技大学硕士学位论文摘要基于生物质气化的B/IGCC发电技术适合大规模开发利用生物质资源，发电效率较高，是生物质利用的主要方式。催化燃烧可使低热值气体燃料在较低的温度下保持稳定燃烧，同时可有效抑制燃烧过程中NOX、CO及UHC的生成与排放，是一种高效、清洁、安全的能源利用方式。然而，由于气化气组分复杂且含有一定量的硫、碱金

4、属等杂质成分易导致催化剂中毒失活，使其实际应用受到限制。因此，开发具有良好的低温催化活性和高温热稳定性及抗硫、碱金属中毒的催化剂体系是目前催化燃烧研究的热点和难点。本文制备了Pt和Pd负载LaAl11O19和La0.5Ba0.5Mn0.5Fe0.5Al11O19六铝酸盐整体式催化剂，借助XRD和BET对其进行了表征，同时考察了催化剂作用下模拟生物质气化气的燃烧特性及气化气中通入H2S后对可燃组分催化燃烧的影响，通过暂态实验研究了催化剂失活后的可逆性。结合失活样的XPS、SEM和FTIR表征结果，初步分析催化剂硫中毒的机理。结果表明，实验制备的催化剂在1200℃

5、焙烧后仍能保持较高的比表面积，说明其具有很强的高温稳定性和抗烧结能力。焙烧后样品的XRD图谱出现较强的六铝酸盐衍射峰，晶相结晶度增大且结构单一，无杂质相生成。分别负载贵金属后检测到了微弱的Pt和PdO的晶相衍射峰。催化活性实验结果表明贵金属负载催化剂活性优良，明显降低了可燃成分的起燃温度，使其在低温下迅速起燃。贵金属活性组分不同，催化活性也有差别，低温下Pd的催化活性明显优于Pt。同时Pd和Pt两种负载催化剂在抗硫中毒性上表现也是不同的，Pd负载下对CO、H2的燃烧影响较小，对CH4影响稍大。反之，Pt对CH4的点燃几乎无影响，对CO、H2的影响则稍大，LBM

6、FHA催化剂失活最为严重。推测Pd/Pt双金属负载型催化剂可以成为一个很好的抗中毒催化剂应用在低热值气体催化燃烧领域。暂态实验表明，由此可知催化剂中毒后活性可再生，且失活和再生过程是比较迅速的。I华中科技大学硕士学位论文由表征结果推知催化剂中毒主要是通过形成的硫酸盐成分在表面沉积，覆盖活性位，导致活性位转变成钝性的表面硫酸盐，从而引起催化活性的下降。关键词：催化燃烧六铝酸盐铂/钯H2S中毒II华中科技大学硕士学位论文AbstractThemainadvantagesofcatalyticcombustionareultra-lowemissionsofnitr

7、ogenoxides(NOX),carbonmonoxide(CO)andunburnedhydrocarbons(UHC),alsotostabilisecombustionoflowheatingvaluegasatrelativelylowtemperatures.Catalyticcombustionisoneofthemostpromisingprocessestoproduceenvironmentallycleanenergy.However,theutilizationispreventedbythecomplexityofthecomposi

8、tionforthegasifiedb