东海沉积物中氮循环关键过程

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1、谨以此论文献给我的求学岁月------------------宋国栋中国海洋大学博士论文东海沉积物中氮循环的关键过程摘要氮元素作为海洋环境中的重要生源要素之一，通常被认为是初级生产力的限制因子，加之全球氮循环与碳循环在气候变化中的密切耦合以及人类活动对于氮元素排放的逐渐增加，海洋氮循环也就成为整个海洋生物地球化学循环中最为关键的一环。海洋中化合态氮的收支取决于游离态氮气的固定和化合态氮的丢失（N-loss），前者主要由固氮生物执行，而后者主要由反硝化细菌和厌氧铵氧化细菌所实现。由于海洋氮循环受到多种过程的控制以及在量化各种过程速率方面存在很大的不确定性，全球氮的收支是否处于平衡仍然存

2、在很大的争议。海洋沉积物是化合态氮丢失的一个重要场所，约50~70%的化合态氮在此被移除，而其中50%以上的氮丢失又发生在陆架海沉积物中(Bohlenetal.2012;Gruber2008)，尽管该区域只占全球海洋面积的7.5%(Menard&Smith1966)。由此可见陆架海沉积物在全球海洋氮循环中所起的关键性作用。反硝化、厌氧铵氧化和异化硝酸盐还原为铵（DNRA）是沉积物厌氧环境中氮循环的三种关键过程。前两个过程控制着沉积物中化合态氮的丢失，而DNRA−+则将NO3转化为NH4使得化合态氮在沉积物中得以保留并继续参与氮循环过−程。反硝化是指在厌氧微生物作用下，从NO3开始，经

3、过一系列的异化还原反−−应，将NO3，NO2，NO和N2O最终还原为游离态的N2的过程，从而实现生态系统中化合态氮的移除。厌氧铵氧化是指在厌氧条件下，无机化能自养细菌以−+NO2为电子受体，NH4为电子给体的微生物氧化还原过程，此过程的最终产物−同样是游离态的N2。DNRA过程是指NO3在异化硝酸盐还原细菌的作用下，经−+过一系列的还原过程将NO3直接还原为NH4的转化过程，并未实现氮丢失。三种过程在沉积物中的配比程度决定了沉积物中氮的收支，但同时对这三种过程进行的研究目前报道尚不多见。东海作为世界上最大的陆架边缘海之一，有着较高的初级生产力。同时，西面受到世界最大河流之一—长江的输

4、入，东南又有大洋性质的黑潮水入侵，因此使其成为最为典型的陆架海之一。由于长江流域和长江三角洲地区人类活动的加剧，大量工农业废水和生活污水随长江冲淡水输送到东海陆架，使东海近岸海区I东海沉积物中氮循环的关键过程的化合态氮浓度显著升高，导致赤潮频发，且长江口外底层水体缺氧现象愈发严重。据推测，东海陆架沉积物可能是化合态氮丢失的一个“热点区域”(Seitzingeretal.2006)，但是目前对于此方面的实测研究还非常匮乏。151515N同位素对技术（NIsotopePairingTechnique，简记为NIPT）已经成15为研究沉积物氮循环过程的一个有效手段，并得到广泛应用。但现有的

5、NIPT只考虑到了一种（反硝化）或两种（反硝化和厌氧铵氧化、厌氧铵氧化和DNRA）氮的转化过程(Jensenetal.2011;Nielsen1992;Risgaard-Petersenetal.2003;Thamdrup&Dalsgaard2002)，如果同时存在三种过程，且每种过程的贡献均不可忽略，则此种方法在计算每个转化过程的各自贡献量时面临着挑战。因为DNRA15+15−30所产生的NH4与NO2结合同样可以产生N2，但传统上认为该产物只能由反硝化产生，这样使得现有的计算方法不能有效区分各自过程的贡献。尽管亦有方法可以解决在DNRA与厌氧铵氧化和反硝化共存条件下区分各自的贡献

6、(Spott&Stange,2007)，但需要建立开放的稳态实验体系，在海洋沉积物研究中尚未广15泛应用。同时沉积物中细胞内硝酸盐储存生物的存在对于NIPT也产生一定的影响(Sokolletal.,2012)，多重过程的共同存在无疑增加了研究沉积物氮循环的复杂性。有鉴于此，本文首先从理论上量化了DNRA对厌氧铵氧化和反硝化速率计算的影响，同时提出了3种方法来校正或者消除DNRA的影响，并用实测数据对该数学模型进行了验证。其次，本文利用泥浆培养考虑到DNRA的影响后深入研究了东海陆架沉积物中厌氧铵氧化、反硝化和DNRA过程以及各自在东海沉积物氮循环过程的相对贡献。然后，在对东海沉积物氮

7、循环过程有了初步了解的基础上，结合沉积物泥浆和整柱培养技术测定了东海沉积物中的氮丢失速率。此外，因夏季长江口底层水体缺氧已被广泛报道，且底栖氮循环又与氧气水平密切相关，故利用两个航次的对比和受控实验探讨了底层水体缺氧对沉积物氮循环的影响。基于以上研究所获得的主要认识如下：15（1）基于NIPT的原理，在考虑到DNRA的影响之后，发展了一个量化的模型用于评估DNRA对于厌氧铵氧化和反硝化的影响。模型结果表明：在DNRA与厌氧铵氧化和反硝化共存的情况下，沉积物