掺杂二氧化钛光催化剂制备、表征及可见光光催化性能

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1、摘要自1972年Fujishima和Honda发现Ti02电极光解水以来，二氧化钛半导体光催化材料由于在水和空气净化及太阳能转化方面具有广泛的潜在应用前景而被人们深入研究。Ti02的禁带较宽(锐钛矿为3．2eV)，只能被紫外光激发，不能充分利用太阳光，限制了它在实际中的应用。对其进行掺杂改性，使其成为能够被可见光激发的光催化剂，多年来成为光催化研究领域的热点。本文主要围绕掺杂Ti02可见光光催化剂的合成、表征和性能等方面的研究开展了如下工作：以钛酸盐纳米管为前驱体和硝酸铁为掺杂剂，通过浸渍煅烧的方法制备了Fe”掺杂Ti02纳米棒光催化剂。所制备的样品用扫描电镜，透射电镜，X

2、射线衍射，X射线光电子能谱，N2吸附．脱附和紫外可见漫反射光谱进行了表征。以丙酮作为污染物，来测定样品在空气中的可见光光催化活性。光催化试验表明，Fe3+掺杂增强了Ti02纳米棒可见光光催化活性，当铁钛原子比在O．1—1．0％的掺杂浓度时，其光催化活性高于商用DegussaP25和没有掺杂Ti02纳米棒。尤其是当铁钛原子比在O．5％时，Fe3+掺杂Ti02纳米棒的光催化活性是P25的2倍多。这种高活性是下列因素协同作用的结果：一维纳米结构增强载流子的传输，Fe”掺杂增强了对光子的吸收和对可见光的响应范围，缩小了Ti02的禁带宽度以及降低了其光生电子和空穴的复合速率。同时，我

3、们也采用第一性原理对Fe”掺杂Ti02纳米棒的电子结构进行了研究和讨论。以水热合成法制备的高能面Ti02纳米片为前驱体和硫脲为掺杂剂，采用热处理的方法制备了高可见光活性的氮和硫共掺杂的高能面Ti02纳米片光催化剂。掺杂剂硫脲的含量影响热处理后掺杂样品的结晶程度和晶粒尺寸。N、S共掺杂通过N2p、S3p轨道和02p轨道间的杂化，降低了掺杂后高能面Ti02纳米片光催化剂的禁带宽度，从而使掺杂的Ti02纳米片具有强的吸收可见光光子的能力，且使掺杂后的Ti02纳米片对光的响应吸收范围拓宽到可见光区。当前驱物中新制的Ti02粉末和硫脲(CS(NH2)2)的物质的量比为2：1时，可见光

4、光催化降解对氯苯酚的速率达到最大值，且超过了P25。此外，我们也采用第一性原理对N、S共掺杂Ti02纳米片的能带结构和电子结构进行了研究和讨论。关键词：光催化，可见光，掺杂，纳米棒，纳米片AbstractInrecentyears，titaniumdioxidephotocatalystshavebeenwidelyinvestigatedfortheirwidepotentialapplicationinwaterandairpurificationandsolarenergyconversionsinceFujishimaandHondadiscoveredthepho

5、tocatalyticsplittingofwateronTi02electrodesin1972．However,duetoitslargebandgap(Eg=3．2eVforanatase)，thecurrentlyusedphotocatalystTi02canonlyabsorbasmallfractionofsolarenergy,thusrestrictingitspracticalapplications．Inordertousesolarenergy,itisindispensabletodevelopaphotocatalystwithhighphoto

6、catalyticactivitiesundervisible—lightirradiation．Dopingisoneofthemosteffectivelyapproachesandithasbecomeahotresearch．Inthisdissertation，valuableexplorationshavebeencarriedoutonthefabrication，characterizationandvisible·lightdrivenphotocatalyticactivityofdopedtitatiaphotocatalysts．Themainpoi

7、ntscouldbesummarizedasfollows：Fe-·dopedTi02nanorodswerepreparedbyanimpregnating·-calcinationmethodusinghydrothermallypreparedtitanatenanotubesasprecursorsandferricnitrateasdopant．ProductswithdifferentFe：TimolarratioswerecharacterizedbyFieldemissionscanningelec