磷氮共掺石墨烯复合材料的超级电容性能研究

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1、学校代码10530学号201510121207分类号密级硕士学位论文磷氮共掺石墨烯复合材料的超级电容性能研究学位申请人庹怀金指导教师魏晓林教授学院名称物理与光电工程学院学科专业物理学研究方向低微纳米能源二零一八年五月二十日StudyonSupercapacitorPerformanceofPhosphorus-NitrogenCo-dopedGrapheneCompositesCandidateTuoHuaijinSupervisorProf.WeiXiaolinCollegeSchoolofPhysicsandOptoelectronicsPro

2、gramPhysicalSciencesSpecializationLowNanoscaleEnergyDegreeMasterofScienceUniversityXiangtanUniversityDateMay,20,2018湘潭大学硕士学位论文摘要超级电容器具有功率密度高、充放电速率快、环境友好和超长使用寿命等优点，是当前能源转换和存储领域的研究热点。电极材料是决定超级电容器性能的关键因素之一，探索和研制具有高比电容、高能量密度和长循环性能的电极材料已成为促进超级电容器技术应用和发展的关键。目前广泛采用的超级电容器碳基电极还存在比容量低、能

3、量密度不足等问题，已日趋不能满足电子器件尤其是动力设备高速发展对电源大容量、高效率的需求。掺杂改性的石墨烯复合材料具有丰富的活性位点、大的比表面积、高的比电容和高的能量密度等优点，是超级电容器电极材料的热门选择。本文通过选取合适的磷、氮掺杂源与氧化石墨烯结合，制备了磷氮共掺石墨烯复合材料，并研究了其作为超级电容器电极的电化学性能。主要研究内容如下：（1）以邻苯二胺（OPD）为氮源、磷酸（H3PO4）为磷源，通过与氧化石墨烯（GO）水热反应得到具有三维结构的复合水凝胶，经六水氯化铁（FeCl3·6H2O）聚合再高温碳化活化制备了多级孔磷氮共掺石墨烯/

4、碳复合材料（P/N-GC）。该材料具有典型的层级多孔结构和高的比表面积以及相对较高的磷氮掺杂量，具有较好的超级电容-1性能。三电极系统中，P/N-GC电极材料在碱性电解液中0.5Ag电流密度下质量比-1-3-1电容和体积比电容分别高达440Fg和387.2Fcm，电流密度从0.5到20Ag的电容保持率为62.5%，且3000次循环后仍保持96.3%初始比电容。将其组装成对称超级电容器器件（P/N-GC//P/N-GC），在6MKOH水性电解质中的最高能量密度和-1-1功率密度分别为25.5Whkg和14960Wkg；在1MLiPF6有机电解质中的能

5、量密度-1-1和功率密度为62.5Whkg和29480Wkg。（2）将邻苯二胺（OPD）和羟基乙叉二膦酸（HEDP）与大孔氧化石墨烯（HGO）溶液混合，采用先水热再高温碳化的方法制备了氮磷掺杂大孔石墨烯/碳复合材料（N-P-HGC）。液氮等温吸附测试表明，制备的材料具有明显的中孔和大孔结构。这种结构有利于电解液和电极的有效接触，同时为电解质提供快速的离子通道，缩-1短了扩散路径。组装成三电极系统，在1MH2SO4电解液中，0.5Ag电流密度下，-1-1N-P-HGC-700电极比电容为334Fg；即使电流密度升高至50Ag时，比容仍为-1178.8

6、Fg，比容保持率高达53.3%，表现出优异的倍率性能；5000个循环后的比容损失仅为3.8%，表现出很好的循环稳定性。将N-P-HGC-700电极用PVA/H2SO4凝-1胶作为电解质组装成全固态对称超级电容器（ASSs），在0.5Ag电流密度下表现-1-1-1出290Fg的比电容值；在349Wkg功率密度下表现出19.7Whkg的能量密度。-1-1另外，在1MNa2SO4中性电解液里的能量密度可达29.8Whkg（349Whkg），并在4000个循环后仍有93%的电容保持率。关键词：石墨烯；氮/磷共掺杂；电极材料；超级电容器I湘潭大学硕士学位论文

7、AbstractSupercapacitorhastheadvantagesofhighpowerdensity,fastchargeanddischargerate,friendlyenvironmentandlongservicelife.Itisahottopicinthefieldofenergyconversionandstorage.Electrodematerialisoneofthekeyfactorstodeterminetheperformanceofsupercapacitor.Theexplorationanddevelop

8、mentofelectrodematerialswithhighspecificcapacitance,highenerg