高温液态铅铋合金氧传感器研制与实验研究

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1、中国科学技术大学博士学位论文高温液态铅铋合金氧传感器研制与实验研究作者姓名：学科专业：导师姓名：完成时间：王艳青核能科学与工程黄群英研究员李春京副研究员二。一四年五月IUlIIIIIIllUlIIIIIIIIlUlIIUlIIIIIIIY2601806UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationfordoctor，SdegreeDeVeIOpmentandEXpenmentOt■—I■●●■-■一●OxygenSensors一1●一inHighTemperatureI"：luidL

2、BHighLiquidLB—EIeAuthor’SName：YanqingWangSpeciality：NuclearEnergyScienceandEngineeringSupervisor：Prof．QunyingHuang&Asso．Prof．ChunjingLiFinishedtime：May,2014中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中作

3、了明确的说明。作者签名：雄签字日期：塑!竺161皇中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。么开口保密(年)作者虢．垂拉囊签字目期：塑!望：5，芏新躲～栖一签字日期：巡

4、监6，2摘要铅铋共晶合金(LBE)因具有良好的热物理和化学性质等而成为加速器驱动次临界系统散裂靶和冷却剂的候选材料，但LBE与结构材料的相容性、氧化物杂质生成而堵塞管道等是制约其在核能系统中应用的一些关键问题。己有研究显示，LBE中的溶解氧浓度要控制在Fe304和PbO生成之间的特定范围内。对氧浓度的准确测量是对其精确控制的前提，因而氧传感器是近年来LBE相关领域研究热点之一。基于这一研究背景，本文开展了氧传感器的研制工作，并对氧传感器信号的准确性、响应性和稳定性等性能特征进行了实验研究，主要研究内容与结果如下：1．根据原电池原理，借鉴同类

5、氧传感器的研究经验，先后提出了法兰式接121和卡套式接口氧传感器两个结构设计方案，以氧化钇稳定氧化锆(YSZ)为固体电解质，组装了系列Bi／Bi203和Pffair参比电极氧传感器以作为后续的实验研究对象。通过设计改进，卡套式方案具备组装工艺简单、结构紧凑和尺寸可调范围大等特点。2．在静态氧饱和LBE中进行了氧传感器的校准实验，结果表明温度高于400。C后传感器的输出电动势(EMF)与理论值趋于一致，绝对误差在士5mV范围内；互校实验结果表明，分别根据两个实验氧传感器的EMF计算得出的氧浓度在随温度变化的过程中相互一致；校准及互校实验结果说

6、明氧传感器信号的准确性能良好。在信号准确性影响因素分析中，首次提出了由环流电流引起的LBE中氧迁移模型，以解释不同参比电极氧传感器在LBE中的不同浸没深度对传感器测量结果准确性的影响；在本实验所采用的特定气体流量范围内，气体扰动对氧传感器信号的准确性影响较小。3．分别开展了氧传感器随铅铋温度、注入气体组分变化的信号响应性测试，结果显示传感器随上述条件的变化均有较快的响应性。在信号响应性影响因素分析中，观察到起始变化的LBE温度越高、传感器响应越快的现象；首次开展了不同YSZ管壁厚实验，且在本实验参数下，随着YSZ管壁厚增大，在升温过程中观察

7、到响应时间延长的现象，在降温过程中温度的变化速率快，与温度变化对响应性的影响相比，不同壁厚YSZ管中的氧迁移时间对响应性的影响不明显。4．Bi／Bi203和Pt／air氧传感器在静态氧饱和LBE中均显示出了较好的信号稳定性；以卡尔斯鲁厄理工学院的氧传感器为参考，目前自主研制的Pt／air氧传感器在动态LBE回路中稳定可靠工作时间超过100h。另外，共存相参比电极与外界的密封性将会影响参比体系的化学平衡，进而对氧传感器的正常稳定工作产生摘要影响。SEM和EDX结果显示YSZ在480。C、流速O．3m／s、氧浓度lO’6训：％的LBE中600h

8、的稳定性较好。综上，本文开展了高温液态铅铋合金氧传感器的设计研制及性能实验研究，获得了相关性能数据并得出了一些规律，可以为氧传感器的深入研究及未来铅基冷却反应堆用氧测控技术的开发