饮用水臭氧催化氧化工艺去除典型抗生素的研究

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1、山东建筑大学硕士学位论文题目饮用水臭氧催化氧化工艺去除典型抗生素的研究国家自然科学基金资助项目(No．51278285)山东省自然科学基金(ZR2010EM019)计：学位论文52页表格4个插图32幅评阅人：指导教师：学院院长：学位论文完成日期：耋原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，论文中不合其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得山东建筑大学或其他教育机构的学位证书而使用过的材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。学位论文作

2、者签名：j牛日期鱼巡b址学位论文使用授权声明本学位论文作者完全了解山东建筑大学有关保留、使用学位论文的规定，即：山东建筑大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权山东建筑大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其它手段保存、汇编学位论文。保密论文在解密后遵守此声明。学位论文作者签名：型!丛旦日期盈碰!么：鳇导师签芒15辞嗽日期—五d皇L丛上乒山东建筑大学硕士学位论文摘要本论文针对饮用水臭氧催化氧化工艺对典型抗生素的去除进行了研究，探索不同工况条件下臭氧对水中典型抗生素的去除情况：

3、考察典型抗生素在臭氧氧化过程中的氧化产物和转化途径，探索抗生素臭氧氧化的机理。在此基础上，探索了某市内水体中典型抗生素的污染来源；研究了生产性饮用水臭氧．活性炭深度处理工艺中典型抗生素的沿程变化规律以及工艺过程中抗生素的去除机制。研究发现不同的工况条件下，臭氧对水中磺胺甲嗯唑和红霉素的去除效果差异较大。抗生素分子结构对臭氧氧化效果有影响，含有不饱和键的磺胺类抗生素磺胺甲嗯唑比含有饱和烃结构的大环内酯类抗生素红霉素更易氧化降解。在中性条件下，几乎完全降解磺胺甲嗯唑和红霉素两种抗生素所需臭氧的最小用量分别为2lI虮和3me,／L；低pH值时，磺胺甲嗯唑更易降解；而高pr

4、I值时，红霉素较易降解。03+H202,03HⅣ、03+H202扎Ⅳ以及03+改性AC体系对磺胺甲嗯唑和红霉素的去除效果优于单独03氧化，其中03+H202+UV和03+AC改性体系对磺胺甲嗯唑和红霉素的去除效果最好。03／I-1202体系中，加入的H202过量会成为自由基捕获剂而降低臭氧氧化效果，H202／03摩尔比为O．5：1时，03／H202高级氧化对磺胺甲嗯唑和红霉素的去除率最大，分别为99．0％和98．2％。03+改性AC体系中，在中性条件下，几乎完全降解磺胺甲嗯唑和红霉素所需活性炭的最小用量为1．0ms／I-,，磺胺甲嗯唑和红霉素的去除率分别达到98．8

5、％和97．9％。不同水质对单独臭氧氧化磺胺甲嗯唑有一定的影响，水源水配水较纯水配水中磺胺甲嗯唑的去除率高。而03+H202、03+UV、03+H202HⅣ以及03+AC体系对水源水配水中磺胺甲嗯唑和红霉素的去除率低于纯水配水中的去除率。磺胺甲嗯唑的臭氧氧化机理研究表明，单独臭氧氧化时，以臭氧直接氧化为主；臭氧催化氧化时，臭氧直接氧化和间接氧化都很重要。叔丁醇部分抑制了臭氧催化氧化工艺对磺胺甲嗯唑的去除。叔丁醇的浓度为20mg／t,和30ms／t,时，单独03、03+H202、03+UV、03+改性AC和03+H202+UV对磺胺甲嗯唑的去除率基本保持不变，分别为60

6、．3％、54．6％、55．4％、70．9％和53．9％。磺胺甲嗯唑在臭氧氧化过程中的中间产物的研究表明，臭氧氧化过程中形成5种氧化产物分别为3．氨基．5．甲基异嗯唑(3．Amino．5．methylisoxazole，C4H6N20)、对苯二酚(Hydroquinone，C6H602)、4-硝基苯磺酰胺(4．nitro．Benzenesulfonamide，CeI'{6N204S)、对硝基苯胺(p-Nitroaniline，C6H[6'N202)和4．氨基苯磺酰胺(4．amino．Benzenesulfonamide，C洲[8N202S)。最初的磺胺甲嗯唑结构山东建

7、筑大学硕士学位论文中S元素最终转化为S04}，N元素最终转化为N03。、NH4+和游离氨。某市内水体中典型抗生素的污染特征研究结果表明，除了红霉素，磺胺甲嗯唑、磺胺二甲嘧啶、阿莫西林、四环素和土霉广泛存在于水体中。污水处理厂处理工艺不能完全去除这些抗生素。某市河段内的小清河、黄河和引黄水库水都检测出一定含量的抗生素。常规的饮用水处理工艺对水中抗生素的去除效果并不明显。对某水厂的生产性工艺进行了分析，结果表明饮用水深度处理工艺对磺胺甲嗯唑、磺胺二甲嘧啶、阿莫西林、四环素、土霉素和红霉素均有较好的去除效果，出水中6种抗生素的平均浓度范围从1~43rig／t,降至0"